基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用.pdf

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1、(19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 202011168513.5 (22)申请日 2020.10.28 (71)申请人 兰州交通大学 地址 730070 甘肃省兰州市安宁区安宁西 路188号 (72)发明人 郭亚莉成永华褚克李晓甜 (51)Int.Cl. B01J 27/22(2006.01) B01J 23/42(2006.01) B01J 37/10(2006.01) B01J 37/08(2006.01) C25B 1/27(2021.01) C25B 11/081(2021.01) C25B 11/067(。

2、2021.01) B22F 9/24(2006.01) (54)发明名称 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备 及应用 (57)摘要 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备 及应用本发明提供了基于MXene量子点的单原子 铂催化剂的制备及应用。 以MXene量子点为载体， 添加一定量的氯铂酸、 熔融盐得到混合溶液。 通 过对混合溶液搅拌， 冷冻干燥， 将得到的固体粉 末在惰性气氛保护下高温煅烧， 之后酸洗、 洗涤、 干燥得到新型MXene量子点为载体的单原子铂催 化剂。 该催化剂对电催化氮还原反应具有很高的 催化活性， 0.2 V （相对标准氢电极） 下氨产率高 达80.3g h1 。

3、mg1 cat.， 法拉第效率达到7.3%， 是一种很有潜力的电催化氮还原催化剂材料。 权利要求书1页 说明书3页 CN 112264062 A 2021.01.26 CN 112264062 A 1.基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在于， 步骤如下：（1） 将一 定量Ti3AlC2粉末分散到10 ml 48 % HF溶液中进行刻蚀， 反应结束之后， 对分散液多次离心 洗涤至pH为56， 干燥得到多层Ti3C2MXene粉末；（2） 惰性气体保护下， 将多层Ti3C2MXene超 声分散至去离子水中， 用氨水调整溶液pH为9， 转至高压釜进行水热反应之后， 用220 。

4、nm滤 膜过滤， 通过透析得到MXene量子点；（3） 配置浓度为1525 mgmL -1的MXene量子点溶液， 并添加氯铂酸和熔融盐， 得到混合溶液， 通过搅拌， 冷冻干燥得到固体粉末；（4） 在惰性气体 保护下， 将固体粉末在400800 温度条件下煅烧15 h， 酸洗， 水洗， 干燥， 最终得到新型 单原子铂催化剂。 2.根据权利要求1所述的基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在 于， 所述步骤 （1） 中， Ti3AlC2粉末为0.5 g； 搅拌条件为室温下24 h； 多次离心洗涤， 离心条件 为3500 rpm 10 min； 用去离子水洗涤分散液pH至56，。

5、 干燥条件为80 下12 h。 3.根据权利要求1所述的基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在 于， 所述步骤 （2） 中， 去离子水为20 ml， 超声1 h； 水热处理的条件为100 C下6 h； 在去离子 水中透析48 h。 4.根据权利要求1所述的基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在 于， 所述步骤 （3） 中， 氯铂酸的浓度为0.1 molL-1， 氯铂酸与MXene量子点的质量比为0.05 0.25:1； MXene量子点和氯铂酸的总质量与熔融盐的质量比为1:1050； 熔融盐选自LiCl/ KCl、 NaCl/KCl、 Li2SO4 。

6、/K2SO4和Li2CO3 /K2CO3； 搅拌515 h； 冷冻干燥3648 h。 5.根据权利要求1所述的基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在 于， 所述步骤 （4） 中， 惰性气体是氩气或氮气； 所述的煅烧温度的升温速率为510 /min。 6.根据权利要求1所述的基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在 于， 所述步骤 （4） 中， 用 0.52.5 mol/L硫酸、 盐酸或硝酸酸洗， 酸洗时间为515 h； 用水洗 涤直到溶液pH=7为止； 60120 真空干燥1015 h。 7.基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特征在。

7、于， 将单原子铂催化剂 加乙醇进行研磨， 所得分散液均匀滴在玻碳电极上， 待电极表面完全风干后， 得到工作电 极， 其中单原子铂催化剂的的担载量为0.050.25 mgcm-2； 用三电极系统在电化学工作站 上进行电催化氮还原性能测试。 权利要求书 1/1 页 2 CN 112264062 A 2 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用 技术领域 0001 本发明涉及基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 属于单原子电催 化技术领域。 背景技术 0002 随着人口的增长和化石燃料的不断消耗， 开发绿色能源和储能材料成为社会发展 的主要挑战。 氨作为高能量密度的载体， 可以。

8、有效地收集、 存储和运输可再生能源， 而无需 释放温室气体。 目前生产氨气的主要方法为哈伯工艺， 此过程需要高温和高压， 并且耗能 高、 污染严重。 因此， 在环境条件下将氮气还原为氨是一种很有吸引力的技术。 0003 由可再生能源驱动的电催化氮还原反应由于制作简单、 反应条件温和而得到广泛 关注。 然而， 电催化氮还原制氨过程由于产量较低并且伴随着竞争性析氢反应使其工业化 生产面临着巨大挑战。 因此探索合适的催化剂来提高氨的产量成为电催化氮还原的重要研 究内容。 0004 据文献报道， 单原子催化剂是指由单个原子均匀分布于载体之上所形成的催化 剂， 2011年首次被提出。 与传统催化剂相比，。

9、 单原子催化剂中金属单原子和衬底之间强烈的 相互作用， 会带来电子结构的优化重整， 促进电子转移。 单原子催化剂的本征活性很高， 其 金属位点更多的暴露在表面， 可以提高其原子利用率从而获得高催化活性； 单原子构型在 催化反应中表现出明显高于其他催化剂的稳定性。 但由于单原子催化剂表面能高， 热力学 不稳定性， 因此如何进一步提高单原子催化剂负载量， 同时防止单原子团聚， 可以进一步最 大化金属利用率提高催化活性， 成为了单原子催化剂亟需解决的挑MXenes是一类新型二维 过渡金属碳化物、 氮化物或碳氮化物， 具有高比表面积、 高导电率优势。 横向尺寸小于10 nm 的MXenes材料被称为M。

10、Xene量子点 （MQDs） 。 由于具有量子限域效应， MQDs往往保留了MXenes 的固有优势， 同时又具有更加新颖的物理化学性质使其在催化领域具有潜在的应用前景。 发明内容 0005 本发明的目的是提供基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 这种催 化剂对氮还原反应具有很高的催化活性。 0006 本发明的技术方案： 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 步骤如下：（1） 将Ti3AlC2粉末分散 到10 ml 48 % HF酸溶液中， 搅拌， 对分散液多次离心洗涤， 干燥得到多层Ti3C2 MXene粉末； （2） 惰性气体保护下， 将多层Ti3C2 MXen。

11、e超声分散至去离子水中， 用氨水调整pH为9， 转至高 压釜水热反应之后， 用220 nm滤膜过滤沉淀， 通过透析得到MXene量子点；（3） 配置浓度为15 25 mgmL -1的MXene量子点溶液， 并添加氯铂酸和熔融盐， 得到混合溶液， 通过搅拌， 冷冻干 燥得到固体粉末；（4） 在惰性气体保护下， 将固体粉末在400800 温度条件下煅烧15 h， 酸洗， 水洗， 干燥， 最终得到新型单原子铂催化剂。 0007 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 所述步骤 （1） 中， Ti3AlC2粉末 说明书 1/3 页 3 CN 112264062 A 3 为0.5 g； 搅拌。

12、条件为室温下24 h； 多次离心洗涤， 离心条件为3500 rpm 10 min； 用去离子 水洗涤分散液pH至56， 干燥条件为80 下12 h。 0008 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 所述步骤 （2） 中， 去离子水为 20 ml， 超声1 h； 水热处理的条件为100 C下6 h； 在去离子水中透析48 h。 0009 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 所述步骤 （3） 中， 氯铂酸的浓 度为0.1 molL-1， 氯铂酸与MQDs的质量比为0.050.25:1； MXene量子点和氯铂酸的总质量 与熔融盐的质量比为1:1050； 熔融盐选自Li。

13、Cl/KCl、 NaCl/KCl、 Li2SO4 /K2SO4 和Li2CO3 / K2CO3； 搅拌515 h； 冷冻干燥3648 h。 0010 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 所述步骤 （4） 中， 惰性气体是 氩气或氮气； 所述的煅烧温度的升温速率为510 /min。 0011 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 所述步骤 （4） 中， 用0.52.5 mol/L硫酸、 盐酸或硝酸酸洗， 酸洗时间为515 h； 用水洗涤至溶液pH=7为止； 真空条件下60 120 干燥1015 h。 0012 基于MXene量子点的单原子铂催化剂的制备及应用， 其特。

14、征在于， 将单原子铂催化 剂加乙醇进行研磨， 所得分散液均匀滴在玻碳电极上， 得到工作电极； 用三电极系统在电化 学工作站上进行电催化氮还原性能测试。 具体实施方式 0013 以下实施例进一步阐述本发明的内容， 但本发明并不局限于这些实施例。 0014 实施例1 第一步： 将0.5 g Ti3AlC2粉末分散到10 ml 48 % HF酸溶液中， 室温搅拌24 h进行刻 蚀。 然后将得到的分散液用去离子水几次反复离心洗涤， 离心条件为3500 rpm 10 min， 直 到分散液的pH达到56， 彻底去除残留HF和杂质， 在80 下干燥12 h得到多层Ti3C2MXene粉 末。 0015 第。

15、二步： 在惰性气体保护的环境下， 将多层Ti3C2 MXene超声分散至20 ml去离子水 中， 用氨水将混合液的pH值调节为9， 将混合液转至75 ml高压釜中， 100 下反应6 h， 用 220 nm滤膜过滤沉淀， 并在去离子水中透析48 h， 得到MXene量子点。 0016 第三步： 取20 mgmL-1 MXene量子点水溶液放入烧杯中， 然后缓慢加入0.1 molL -1 的氯铂酸和一定量的熔融盐； 在室温下进行搅拌均匀515 h。 然后放入冰箱中冷冻515 h， 之后进行冷冻干燥3648 h， 得到固体粉末。 0017 第四步： 在氩气保护下， 将固体粉末在500 煅烧3 h，。

16、 升温速率为510 /min， 冷却至室温； 所得固体用2 mol/L硫酸、 盐酸或硝酸酸洗， 酸洗时间为515 h， 再将酸洗之后 的样品用去离子水洗涤至pH=7， 并在真空干燥箱中60120 干燥1015 h； 得到一种均匀 分散的单原子铂催化剂。 0018 第五步： 取4 mg单原子铂催化剂和950L乙醇， 用研钵研磨处理后加入40L Nafion， 超声1 h， 得到均匀分散液； 取20 L上述分散液， 滴涂在洁净干燥的碳纸表面， 自然 晾干后作为工作电极； 采用三电极标准体系， 电解液为0.1 mol/L 硫酸钠溶液， H型玻璃电 解槽为反应装置来测试对氮还原反应催化活性的稳定性、 。

17、耐久性及NH3的产率及法拉第效 率。 说明书 2/3 页 4 CN 112264062 A 4 0019 实施例2 如实例1所述， 不同之处在于第四步中对得到的固体进行酸洗对得到的固体不进行酸 洗代替， 得到未经酸洗的MXene量子点基金属铂颗粒催化剂。 0020 实施例3 如实例1所述， 不同之处在于第三步中MXene量子点溶液的浓度为20 mgmL-1用MXene 量子点溶液的浓度为25 mgmL-1代替。 0021 实施例4 如实例1所述， 不同之处在于第四步中将固体粉末在500 煅烧3 h用将固体粉末在 700 煅烧2 h代替。 0022 本发明以MXene量子点为载体制备单原子铂催化剂， 由于量子限域效应促进氮还 原反应过程中物质的传输。 MXene量子点含有大量的表面官能团及表面缺陷， 通过金属-载 体强相互作用与金属原子稳定的结合在一起， 提高催化活性和稳定性。 本发明所制备的基 于MXene量子点的单原子铂催化剂为电催化固氮提供了新的思路。 说明书 3/3 页 5 CN 112264062 A 5 。