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1、10申请公布号CN102335550A43申请公布日20120201CN102335550ACN102335550A21申请号201110218959922申请日20110802B01D53/75200601B01D53/76200601B01D53/86200601B01D53/7220060171申请人浙江工商大学地址310018浙江省杭州市下沙高教园区学正街18号72发明人吴祖良谢德援陆豪74专利代理机构杭州天勤知识产权代理有限公司33224代理人胡红娟54发明名称过滤复合电催化氧化处理PAHS的反应器57摘要本发明公开了一种过滤复合电催化氧化处理废气中多环芳烃PAHS的反应器，包括壳体。
2、，所述的壳体为石英玻璃或陶瓷，一端为进气口，另一端为出气口；壳体的外壁面包裹金属导电物，金属导电物接地作为介质阻挡放电的外电极；壳体内部正中间设置多孔金属反应体，多孔金属反应体接交流电源作为介质阻挡放电的内电极；所述的多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂；多孔金属反应体靠近进气口的一端封闭，靠近出气口的一端开口并与出气口连通；所述的壳体和多孔金属反应体之间留有一定的间隙，形成介质阻挡放电气隙，所述介质阻挡放电气隙与进气口连通。本发明的反应器能够实现气相和固相PAHS的高效降解。51INTCL19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书4页附图2页。
3、CN102335559A1/1页21一种过滤复合电催化氧化处理PAHS的反应器，包括壳体，其特征在于所述的壳体为石英玻璃或陶瓷，一端为进气口，另一端为出气口；壳体的外壁面包裹金属导电物，金属导电物接地作为介质阻挡放电的外电极；壳体内部正中间设置多孔金属反应体，多孔金属反应体接交流电源作为介质阻挡放电的内电极；所述的多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂；多孔金属反应体靠近进气口的一端封闭，靠近出气口的一端开口并与出气口连通；所述的壳体和多孔金属反应体之间留有一定的间隙，形成介质阻挡放电气隙，所述介质阻挡放电气隙与进气口连通。2如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的壳体。
4、和多孔金属反应体之间的间隙为14MM。3如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的金属导电物的厚度为051MM。4如权利要求3所述的反应器，其特征在于所述的金属导电物的材质为银、铜或铝。5如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的多孔金属反应体中金属氧化物催化剂的质量比35。6如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的金属氧化物催化剂为钛、钴或锰的氧化物。7如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用钛、钴或锰的硝酸盐溶液浸渍不锈钢金属反应体，之后在空气中干燥，然后在400500的温度下进行5H的煅烧，最后冷却。8如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的。
5、壳体和多孔金属反应体均为管状；多孔金属反应体的外径为713MM，壁厚为23MM，孔隙率大于60，孔径不大于01MM。9如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述的壳体和多孔金属反应体横截面均为长方形，反应体的一相对的壁面紧贴壳体的内壁，且用绝缘材料隔离，另一相对的壁面与壳体内壁之间留有放电气隙；所述的与壳体内壁之间留有放电气隙的壁面之间的相对距离为410MM，壁厚为35MM。10如权利要求1所述的反应器，其特征在于所述交流电源电压为1030KV。权利要求书CN102335550ACN102335559A1/4页3过滤复合电催化氧化处理PAHS的反应器技术领域0001本发明涉及一种有机污染物治理的。
6、反应器，尤其涉及一种过滤复合电催化氧化处理PAHS的反应器。背景技术0002多环芳烃POLYCYCLICAROMATICHYDROCARBONS，简称PAHS是指两个或两个以上的苯环连在一起的有机化合物，如萘、蒽、菲、芘等。PAHS的毒性表现为很强的致癌、致突变和致畸性，目前发现的致癌PAHS及其衍生物已超过400种，而且分布广泛。大气中PAHS主要是化石燃料如煤、石油、天然气等、木材、纸以及垃圾的不完全燃烧，全世界每年人为排放到大气中的PAHS多达几十万吨。由于PAHS的水溶性差且化学性质稳定，属于持久性有机污染物，在环境中呈不断累积的趋势，对人类健康和生态环境产生很大的潜在危害。空气中的P。
7、AHS主要以气相和颗粒相两种形态存在，其中23环的小分子量PAHS主要以气相存在，4环的PAHS在气相和颗粒相中的分配基本相同，57环的大分子量PAHS则绝大部分以颗粒相存在RGMLEE，PCOLEMAN，JLJONES，ETALENVIRONMENTALSCIENCETECHNOLOGY，2005，3914361447；YJCHEN，GYSHENG，XHBI，ETALENVIRONMENTALSCIENCETECHNOLOGY，2005，3918611867。0003目前，国内外对烟气中PAHS的控制还较为薄弱。对于烟气中固态PAHS的控制，一般通过改进和提高除尘性能的方式来解决，但是由于固。
8、态PAHS通常以PM10以下的细颗粒形式存在，常规的静电除尘器对此类颗粒物的脱除效果不佳；而对于气态PAHS的控制，目前没有有效的办法，一般采用吸附技术，但吸附后的吸附剂往往直接抛弃填埋，很容易造成二次污染。低温等离子体有机污染物降解技术利用强电场下的气体放电产生具有很强化学活性的高能电子、离子、自由基等物质，这些活性粒子在增强氧化能力、促进分子离解以及加速化学反应等方面都具有很高的效率，可以对烟气中低浓度的有机污染物进行深度氧化，生成无害的CO2和H2O。介质阻挡放电由于能和催化等技术结合，使等离子体氧化、催化氧化发挥协同作用，高效无害的降解有机污染物，因而逐渐成为烟气有机污染物降解的最佳途。
9、径之一。已有的研究表明单纯的介质阻挡放电虽然对苯、甲苯、三氯乙烯等具有较高的脱除效率，但存在能量利用率低、碳化率不高等问题。MAGUREANU等人MMAGUREANU，NBMANDACHE，ETALAPPLIEDCATALYSISBENVIRONMENTAL，2007，74270277使用介质阻挡放电处理三氯乙烯时发现，虽然取得了90的脱除效率，但能量密度却达到了500J/L，另外副产物中CO2的选择率也只有25，处理过程中生成了较多的CO。最近，为了克服单纯介质阻挡放电的缺点，组合介质阻挡放电和化学催化来处理有机污染物逐步发展起来，脱除率、能量利用率和CO2选择率都有所提高THAMMER，T。
10、KAPPES，ETALCATALYSISTODAY，2004，89514；RBSUN，ZGXI，ETALATMOSPHERICENVIRONMENT，2007，4168536859。DELAGRANGE等人SDELAGRANGE，LPINARD，ETALAPPLIEDCATALYSISB2006689298发现介质阻挡放电结合MNO2/AL2O3催化剂可以使甲苯转化率从单独放电时的36提高到88，CO2/CO的比率从075提高到13，同时MNO2可以有效抑制O3说明书CN102335550ACN102335559A2/4页4这一副产物的生成。0004但是对于PAHS的处理，目前却鲜有报道。PA。
11、HS在烟气中的浓度更低，存在形式更加多样，结构更加稳定，利用介质阻挡微放电进行脱除必将更加困难。要真正实现介质阻挡微放电烟气中PAHS的有效脱除，必须在气相PAHS的吸附、固相PAHS捕集、等离子体催化氧化性能的强化等方面有所突破。发明内容0005本发明针对目前难以处理的低浓度PAHS废气，提供了一种过滤复合电催化氧化处理PAHS废气的反应器，该装置集等离子体氧化、过滤和化学催化氧化于一体，充分发挥各个技术的优势和协同作用，大大增加了PAHS在反应器内的停留时间，能够实现气相和固相的PAHS的高效降解，同时有效控制有害副产物的生成。0006一种过滤复合电催化氧化治理PAHS的反应器，包括壳体，。
12、所述的壳体为石英玻璃或陶瓷，一端为进气口，另一端为出气口；壳体的外壁面包裹金属导电物，金属导电物接地作为介质阻挡放电的外电极；壳体内部正中间设置多孔金属反应体，多孔金属反应体接交流电源作为介质阻挡放电的内电极；所述的多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂；多孔金属反应体靠近进气口的一端封闭，靠近出气口的一端开口并与出气口连通；所述的壳体和多孔金属反应体之间留有一定的间隙，形成介质阻挡放电气隙，所述介质阻挡放电气隙与进气口连通。0007为了保证介质阻挡放电的放电气隙内能够产生均匀、漫散和稳定的微放电，反应器中壳体和多孔金属反应体之间的间隙即介质阻挡放电气隙的间距一般为14M。
13、M，此时放电电压大约在10KV30KV。0008为了产生更加均匀稳定的微放电，所述的金属导电物一般优选厚度为051MM，即采用金属箔或金属涂层，金属箔或金属涂层紧密的包裹在石英玻璃管外壁，减少反应器外壁面和壳体之间的放电，提高能量效率。所述的金属材导电物的材质般优选为银、铜或铝。0009所述的多孔金属反应体是由球状或不规则形状的不锈钢粉末通过压制成型和高温烧结而制得的具有刚性结构的多孔材料，并负载金属氧化物催化剂。负载的金属氧化物催化剂优选为钛、钴或锰的氧化物TIOX、COOX或MNOX，采用钛、钴、锰的氧化物作为催化剂能够在较低的温度下100300进行反应，避免PAHS降解的高温状态，同时有。
14、助于氧化性自由基与催化剂发生协同反应，提高PAHS的降解效果。负载催化剂量占多孔金属反应体总质量的35。0010所述的金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用配制好的TI、CO或MN的硝酸盐溶液对不锈钢金属反应体进行浸渍，之后在空气中干燥，然后再在400500的温度下进行5H的煅烧，最后冷却称重。该多孔金属反应体具有密度小、孔隙率高、比表面积大等特点。多孔金属反应体不仅作为放电电极，也是催化剂的载体，同时对固相PAHS具有良好的过滤截留作用。0011为了获得较大的反应比表面积，较小的通过阻力，同时对微细的PAHS颗粒有较好的过滤效果，一般多孔金属反应体的孔隙率大于60，孔径小于01MM。001。
15、2优选的，所述交流电源电压为1030KV。说明书CN102335550ACN102335559A3/4页50013所述的反应器可以加工成管式或板式结构。为了保证反应气体能够以较小的阻力通过多孔金属反应体，要求介质阻挡放电的流通面积和多孔金属反应体的流通面积基本相同。0014对于管式结构，一种优选的反应器的壳体和多孔金属反应体均为管状，多孔金属反应体的外径为713MM，壁厚为23MM。0015对于板式结构，一种优选的反应器的壳体和多孔金属反应体横截面均为长方形，多孔金属反应体的一相对的壁面紧贴壳体的内壁，且用绝缘材料隔离，另一相对的壁面与壳体内壁之间留有放电气隙。所述的与壳体内壁之间留有放电气隙。
16、的壁面之间的相对距离为410MM，壁厚为35MM。0016待处理的PAHS废气从反应器进气口进入，首先经过介质阻挡放电气隙。在介质阻挡放电过程中，放电气隙内形成很多微放电通道，产生大量的高能电子和活性自由基，这些活性物质和PAHS发生反应，实现初步降解。经过初步降解后，对于固相的PAHS在经过多孔金属反应体时被过滤截留于其表面，从而大大延长了在反应器内的停留时间。同时在放电过程中产生的未来得及反应的活性物质和气相PAHS在多孔金属反应体表面及其内部与金属氧化物催化剂发生协同作用，产生较长寿命的活性物质，提高了催化氧化性能。而被过滤截留于表面的PAHS在催化剂的作用下发生深度氧化反应，最终转化成。
17、无害的CO2和H2O。0017本发明的过滤复合电催化氧化处理PAHS反应器，将用金属氧化物催化剂与不锈钢粉末混合烧结而成的多孔金属材料制作的反应体作为内电极，其不仅是放电电极，也是催化剂的载体。多孔金属体具有孔径小、孔隙率高及比表面积大的特点，对气相的PAHS具有良好通过能力，对于固相的PAHS具有良好的过滤能力。对于气态的PAHS，首先在介质阻挡放电间隙内完成初步的氧化，接下来在其通过多孔金属反应体时能与其内部的金属氧化物催化剂充分接触，进一步完成深度的催化氧化；对于一些微小的固态PAHS，当其经过多孔金属反应体时，会在多孔金属反应体表面被截留下来，大大延长其反应时间，并在催化氧化作用下最终。
18、转化成无害的CO2和H2O。0018本发明与现有技术相比具有的有益效果00191、对于气态的PAHS，能够使其均匀的通过内电极。由于多孔金属反应体是由不锈钢粉末烧结而成，并负载催化剂，具有比表面积大，孔隙率高，催化反应完全等特点，能够实现气态PAHS的深度降解。00202、对于固态的PAHS，能够使其首先在内电极表面截留下来，大大延长反应的停留时间，之后可以通过电催化作用使其最终氧化成无害的CO2和H2O。附图说明0021图1是本发明筒式反应器结构示意图；0022图2是图1反应器AA剖面结构示意图；0023图3是本发明板式反应器结构示意图；0024图4是图3反应器BB剖面结构示意图。0025其。
19、中00261壳体2金属导电物3多孔金属反应体4进气口00275出气口6交流高压电源7放电气隙说明书CN102335550ACN102335559A4/4页6具体实施方式0028实施例10029一种如图1和图2所示的筒式过滤复合电催化氧化处理PAHS的反应器，包括横截面为圆形的壳体1外筒和多孔金属反应体3内筒。外筒为石英玻璃管或陶瓷，石英玻璃管或陶瓷的外壁面包裹金属导电物2，金属导电物2接地作为介质阻挡放电的外电极。金属导电物2为厚度051MM金属箔或金属涂层，材质为银、铜或者铝。内筒连接交流高压电源61030KV作为介质阻挡放电的内电极。多孔金属反应体3是由球状或不规则形状的不锈钢粉末通过压制。
20、成型和高温烧结而制得具有刚性结构的多孔材料，并负载金属氧化物催化剂。负载的催化剂优选为TIOX、COOX或MNOX，负载量一般占多孔金属反应体总质量的35。金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用配制好的TI、CO或MN硝酸盐溶液对金属反应体3进行浸渍，之后在空气中干燥，然后在400500的温度下进行5H的煅烧，最后冷却称重。多孔金属反应体3的外径为713MM，壁厚为23MM，孔隙率大于60，孔径不大于01MM。内筒靠近进气口4的一端封闭，靠近出气口5的一端中间开孔并与出气口5连通。外筒和内筒之间形成介质阻挡的放电气隙7，为了能够产生均匀稳定的放电，一般放电气隙7的间距为14MM。0030实施。
21、例20031如图3和图4所示的一种板式过滤复合电催化氧化处理PAHS的反应器，包括石英玻璃或陶瓷的壳体1，壳体1一端为进气口4，另一端为出气口5；壳体1的外层包裹金属导电物2，金属导电物2接地作为介质阻挡放电的外电极；金属导电物2为厚度051MM金属箔或金属涂层，材质为银、铜或者铝。壳体1内有一多孔金属反应体3，多孔金属反应体3接交流高压电源61030KV，作为介质阻挡放电的内电极。壳体1和多孔金属反应体3的横截面均为长方形，反应体3的一相对的壁面紧贴壳体1的内壁，且用绝缘材料隔离；另一相对的壁面为多孔金属板，多孔金属板是由不锈钢粉末烧结而成，并负载金属氧化物催化剂。负载的催化剂优选为TIOX。
22、、COOX或MNOX，负载量一般占多孔金属反应体总质量的35。金属氧化物催化剂采用浸渍方法负载，首先用配制好的TI、CO或MN硝酸盐溶液对金属反应体3进行浸渍，之后在空气中干燥，然后在400500的温度下进行5H的煅烧，最后冷却称重。多孔金属板厚为35MM，相对多孔金属板的间距为410MM；多孔金属板的孔隙率大于60，孔径不大于01MM。多孔金属板与壳体内壁之间留有放电气隙7，放电气隙7的间距为14MM。0032待处理的PAHS废气从进气口4进入反应器，首先经过14MM介质阻挡放电气隙7。在介质阻挡放电过程中，放电气隙7内会形成很多微放电通道，产生大量的高能电子和活性自由基，这些活性物质和PA。
23、HS发生电子碰撞反应或者链式化学反应，可实现PAHS的初步降解。之后初步降解的PAHS通过多孔金属反应体3实现深度的降解后由出气口5排出。0033应用例10034采用实施例1的筒式过滤复合电催化氧化反应器进行萘的处理，废气流量50ML/MIN，萘浓度48MG/M3，石英玻璃外包裹051MM银涂层，多孔金属反应体孔隙率80，孔径20UM，负载3MNO2催化剂，介质阻挡放电的放电气隙为4MM，在输入24KV的交流高压后，萘的降解效率最高可达95以上。说明书CN102335550ACN102335559A1/2页7图1图2说明书附图CN102335550ACN102335559A2/2页8图3图4说明书附图CN102335550A。