具有提高的吸附能力的碳氢化合物捕集器.pdf

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1、(10)申请公布号 CN 103573342 A (43)申请公布日 2014.02.12 CN 103573342 A (21)申请号 201310341529.5 (22)申请日 2013.08.07 13/569,472 2012.08.08 US F01N 3/08(2006.01) B01D 53/02(2006.01) (71)申请人 福特全球技术公司 地址 美国密歇根州迪尔伯恩市中心大道 330 号 800 室 (72)发明人 詹森亚伦卢佩斯库 洪温珍 杰弗里斯科特赫本 (74)专利代理机构 北京连和连知识产权代理有 限公司 11278 代理人 贺小明 (54) 发明名称 具有提。

2、高的吸附能力的碳氢化合物捕集器 (57) 摘要 本发明提供一种碳氢化合物捕集器， 用于降 低冷启动碳氢化合物排放物。捕集器通过挤出按 重量计约 60 到 80的沸石和按重量计约 20 到 40的粘合剂从而形成挤出的沸石整料而形成。 三效催化剂和储氧能力材料也可以包括在捕集器 中。碳氢化合物捕集器包含约 5.0 到 8.0g/in.3 的沸石， 其提供增加的留烃。 碳氢化合物捕集器可 以位于车辆的尾气通道中， 使得碳氢化合物在捕 集器上被吸附和存储， 直到整料达到催化剂活化 的足够温度。 (30)优先权数据 (51)Int.Cl. 权利要求书 1 页 说明书 7 页 附图 3 页 (19)中华人。

3、民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书1页 说明书7页 附图3页 (10)申请公布号 CN 103573342 A CN 103573342 A 1/1 页 2 1. 一种降低冷启动车辆尾气排放物的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 包含 ： 由挤出的碳氢化合物捕集材料形成的整体式载体以及三效催化剂， 其中挤出的碳氢化 合物捕集材料包含按重量计约 60 到 80的沸石和按重量计约 20 到 40的粘合剂。 2. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 所述沸石具有约 20 到约 40 的 Si/A12比率。 3. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其。

4、特征在于， 所述沸石选自 - 沸石、 ZSM-5 沸石或它们的混合物。 4.根据权利要求1所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 所述沸石具有约4到约 的平均孔径。 5. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 所述粘合剂选自氧化铝、 二 氧化铈、 氧化锆、 或铈 - 锆、 难熔金属或它们的混合物。 6. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 所述三效催化剂包含选自 铂、 钯、 铑和它们的混合物的贵金属。 7. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 所述整体式载体具有约 10 到 20 密耳的壁厚。 8.根据权利要求1所述的碳氢化合物捕。

5、集器， 其特征在于， 所述整体式载体具有约200 到 400 孔道 /in.2(cpsi) 的孔道密度。 9. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 具有约 5.0 到 8.0g/in3的 沸石含量。 10. 根据权利要求 1 所述的碳氢化合物捕集器， 其特征在于， 包括储氧能力材料。 权 利 要 求 书 CN 103573342 A 2 1/7 页 3 具有提高的吸附能力的碳氢化合物捕集器 技术领域 0001 本发明涉及一种对冷启动发动机排放物的吸附提高的碳氢化合物捕集器 （hydrocarbon trap） ， 更具体地， 涉及一种包含用于提高碳氢化合物的吸附和保留的挤。

6、出 沸石整料载体 （extruded zeolite monolith substrate） 的碳氢化合物捕集器。 背景技术 0002 近年来， 已经做出了相当多的努力来降低车辆发动机的碳氢化合物 （HC） 排放物。 像三效催化剂这样的传统尾气处理催化剂实现将碳氢化合物转化为水并帮助阻止来自车 辆的未燃烧或部分燃烧的碳氢化合物排放物的逃逸。然而， 在发动机冷启动过程中， 在尾 气的潜热允许催化剂起作用之前， 即， 在催化剂达到其 “起燃” 温度之前， 这些排放物含量很 高。 0003 已经开发出了碳氢化合物捕集器用于通过在低温时捕集 / 吸附碳氢化合物 （HC） 排放物并且在对于在例如三效催化。

7、剂这样的催化剂上氧化来说足够高的温度下将它们从 捕集器中释放 / 脱附， 从而降低冷启动过程中的排放物。目前， 沸石已广泛地用作碳氢化合 物捕集器的吸附材料。沸石典型地与三效催化剂结合， 其中三效催化剂采用承载在整料载 体上的薄涂层 （washcoat） 的形式。 0004 尽管增加沸石薄涂层担载量 （loading） 典型地提供了提高的转化效率， 但要不产 生 HC 捕集器中不期望的背压增加和转化降低的话， 可以增加的总薄涂层担载量是有限的。 0005 需要通过最大化冷启动过程中的吸附能力并最小化脱附速率直到催化剂达到其 “起燃” 温度来改善整体 HC 捕集器功能。 发明内容 0006 本发。

8、明的实施例提供一种碳氢化合物捕集器， 其利用挤出的沸石整料并包括三效 催化剂， 用以存储并转化碳氢化合物排放物。 通过利用挤出的沸石整料， 沸石担载量增加并 且延迟碳氢化合物脱附直到到达较高温度， 在利用三效催化剂材料的情况下产生提高的转 化效率。 0007 根据本发明的一个方面， 提供一种用于降低冷启动车辆尾气排放物的碳氢化合物 捕集器， 并且该捕集器包含由碳氢化合物捕集材料形成的挤出的整体式载体 （monolithic substrate） 以及三效催化剂， 其中碳氢化合物捕集材料包含按重量计约 60 到 80% 的沸石、 按重量计 20 到 40% 的粘合剂。 0008 挤出的整体式载体。

9、优选具有约 10 到 20 密耳的壁厚以及约 200 到 400 单元 / in.2(cpsi) 的孔道密度 （cell density） 的蜂窝状结构。 0009 沸石优选具有约 20 到约 40 的 Si/Al2 比率。沸石可以包含离子交换的、 骨架替换 的或未交换的沸石， 并且可以从 - 沸石、 ZSM-5 沸石或它们的混合物中选择。对于 “未交 换的” ， 其意思是没有阳离子交换或替换到沸石结构中。 沸石可以从具有约4到的孔径 的沸石中选择， 这种沸石在一个或多个轴向方向具有平直或波状通道的网 （不是笼状网） 并 说 明 书 CN 103573342 A 3 2/7 页 4 且拥有温度。

10、高达 700时不蒸发的稳定的质子酸位点 （Bronsted acid site） 。 0010 优选地， 沸石包含 沸石。碳氢化合物捕集器优选具有约 5.0 到约 8.0g/in.3 的 沸石担载量。 粘合剂优选选自氧化铝、 二氧化铈、 氧化锆、 或铈-锆 （ceria-zirconia） 、 复合 粘合剂耐火纤维或它们的混合物。 0011 在一个实施例中， 三效催化剂包含选自铂、 钯、 铑和它们的混合物的贵金属。 0012 碳氢化合物捕集器可以进一步包括储氧能力 （OSC） 材料从而提供碳氢化合物的氧 化所需要的附加氧气。储氧能力材料可以选自铈 - 锆、 铈 - 镨 （ceria-praes。

11、odymium） 或它 们的混合物。 0013 根据本发明的另一方面， 提供一种形成用于尾气处理系统中的碳氢化合物捕集器 的方法， 其中包含按重量计约 60 到 80% 的沸石、 按重量计约 20 到 40% 的粘合剂、 三效催化 剂以及可选择的储氧能力材料的碳氢化合物捕集材料的浆料通过挤出模具挤出， 从而形成 整体式载体。在一个实施例中， 配置挤出模具以便提供具有约 40 到 60% 的开口率 （open frontal area） 的整体式载体。对于 “开口率” ， 或 OFA， 其意思是气体的流动可用的总载体 横截面积的部分。OFA 表示为占总载体横截面的百分比或载体空隙率。 0014 。

12、在本方法的可选实施例中， 三效催化剂在挤出之后涂覆在挤出的整体式载体上或 者浸渍到载体中。OSC 材料还可以在挤出之后与三效催化剂一起涂覆在载体上或者可以与 三效催化剂一起浸渍到载体中。 0015 根据本发明的另一方面， 提供一种尾气处理系统， 该系统包含位于车辆的尾气通 道中用于降低冷启动车辆尾气排放物的碳氢化合物捕集器， 该捕集器包含由碳氢化合物捕 集材料形成的挤出的整体式载体、 三效催化剂以及可选择的储氧能力材料， 其中碳氢化合 物捕集材料包含按重量计约 60 到 80% 的沸石、 按重量计约 20 到 40% 的粘合剂。 0016 当尾气通过尾气通道时， 碳氢化合物捕集器提供对未燃烧碳。

13、氢化合物排放物提高 的吸附并且保留碳氢化合物直到尾气将捕集器加热至足够催化转化的温度， 即， 约 200到 400， 此时碳氢化合物脱附并被三效催化剂氧化。优选地， 捕集器 （具有约 30,000/hr 的 气体空速） 在高达约 200的温度下吸附并保持尾气中的总非甲烷碳氢化合物的约 50 到 90wt.%。 0017 因此， 本发明的实施例的特征是， 提供一种用于降低冷启动车辆尾气排放物的碳 氢化合物捕集器。通过以下说明、 附图和权利要求， 本发明的其它特征和优点将显而易见。 附图说明 0018 图 1 是根据本发明的实施例的碳氢化合物捕集器的示意说明 ； 0019 图 2A 是图 1 的碳。

14、氢化合物捕集器的一个孔道的放大图 ； 0020 图 2B 是涂有薄涂层的挤出的沸石整料的剖面图 ； 0021 图 3 是根据本发明的实施例包括碳氢化合物捕集器的尾气处理系统的示意说明 ； 0022 图 4 是表示利用包含挤出的沸石整料的碳氢化合物捕集器与利用包含涂覆的沸 石整料的捕集器相比获得的留烃的图表 ； 以及 0023 图 5 是表示包含挤出的沸石整料与涂覆的沸石整料相比的碳氢化合物捕集器的 碳氢化合物脱附的图表 ； 以及 0024 图 6 是表示涂覆和挤出的沸石整料的碳氢化合物氧化性能的图表。 说 明 书 CN 103573342 A 4 3/7 页 5 具体实施方式 0025 这里描。

15、述的碳氢化合物捕集器的实施例利用挤出形成用于碳氢化合物排放物存 储和转化的整体式载体的沸石。捕集器还可以包括储氧能力材料 （OSC） 和三效催化剂。利 用挤出的沸石整料的碳氢化合物捕集器不同于以前的包括贵金属催化剂附加涂覆层的沸 石涂覆陶瓷整料。挤出的沸石整料的利用有效地利用有利的刚性吸附材料 （沸石） 替换未利 用的陶瓷承载材料 （ceramic support material） 。 挤出的沸石整料还允许沸石在载体中的 更高效率的担载， 即， 实现每单位体积更多的沸石容量。 0026 这是对之前的沸石涂覆堇青石整料的使用的改进， 当沸石担载量增加时， 以前的 沸石涂覆堇青石整料受到增加的背。

16、压 （backpressure） 的问题。例如， 用于涂覆堇青石整料 的典型背压限制允许不超过 5 到 6g/in.3 的浆料 （即， 3 到 5g/in.3 的沸石加 1 到 2g/in.3 的三效催化剂层） 。混合沸石和挤出到整料上的粘合剂材料允许超过这些薄涂层限制的碳 氢化合物捕集器中的更高的沸石含量。 0027 除另有说明外， 说明书和权利要求书中任何范围的公开内容应当理解为包括范围 本身和其中包括的任意值以及端点。 0028 用于捕集器中的适合的沸石材料应当包括沸石骨架和吸附分子之间密切且一致 接触的微通道网 （即显示出非笼状结构） 。 沸石材料应当还具有多个质子酸位点， 即低的Si。

17、/ Al2 比率， 并且质子酸位点应当在例如在 700的高温老化之后保持稳定性。用于捕集器的 适合的沸石材料包括 - 沸石， 例如 H-40、 H-25、 ZSM-5 沸石或它们的混合物。 0029 优选使用-沸石， 因为它们具有大于其它类型的沸石的约5.6到的直径的 较大平均孔径， 并且因此具有大于其它类型的沸石的孔隙容积。此外， - 沸石具有孔隙隧 道结构 （pore tunnel structure） ， 该结构在所有三个轴向方向上穿过晶体， 允许分子进出 迁移良好， 并且提供一致的沸石 - 分子接触。沸石最好具有约 20 到约 40 的 Si/Al2 比率。 0030 与沸石一起使用的。

18、适合的粘合剂材料包括氧化铝、 二氧化铈、 氧化锆、 或铈 - 锆、 难熔金属或它们的混合物。还可以使用其它传统的粘合剂材料。 0031 沸石材料与粘合剂材料及水混合从而形成用于通过挤压模具挤出的浆料。 沸石优 选以按重量计约 60 到 80% 固体的量包含在浆料中， 并且浆料包含按重量计约 20% 到 40% 的 粘合剂。更优选地， 浆料的固体含量包含按重量计约 80% 的沸石和按重量计 20% 的粘合剂。 三效催化剂材料也可以包含在浆料中用于与按重量计约 20 到 50% 固体的沸石和粘合剂一 起挤出。优选的三效催化剂金属包括铂、 钯、 铑和它们的混合物。 0032 储氧能力 （OSC） 材。

19、料还可以以按重量计约 10% 固体的量或更少的量包括在浆料 内， 更优选地， 以按重量计约 5% 固体的量或更少的量包括在浆料内。适合的 OSC 材料包括 铈 - 锆和铈 - 镨 （ceria-praesodymium） 。三效催化剂和 OSC 材料还可以与复合粘合剂耐火 纤维一起包含在浆料内。 0033 浆料通过挤出模具挤出， 然后允许固化从而形成整料结构。产生的沸石整料优选 具有约 40 到 60% 的开口率 （OFA） 。这允许 5g/in.3 以上的沸石担载量， 其允许附加的 2g/ in.3 的三效催化剂在不超出背压限制的情况下包括在内。优选地， 碳氢化合物捕集器优选 具有约 5.0。

20、 到约 8.0g/in.3 的沸石含量。较低开口率和厚的整料壁的使用增加了高温时 对脱附 HC 分子的扩散阻力， 这还提供了涂覆整料的优点。产生的整料优选具有约 200cpsi 说 明 书 CN 103573342 A 5 4/7 页 6 （孔道每平方英尺 （cells per square inch） ） 到 400cpsi 的孔道密度和约 15 密耳到 25 密 耳的壁厚。应当认识到， OFA、 孔道密度和壁厚之间的关系很重要。例如， 固定的 cpsi 的壁 厚增加， 将降低 OFA 并增加沸石含量， 但将增加横穿整料的背压， 这是不期望的。类似地， 壁 厚固定的整料的cpsi降低， 将缓。

21、和背压但将降低HC排放物引入整料壁的质量转移， 这也是 不期望的。 0034 在挤出之后加入三效催化剂材料的实施例中， 可以通过涂覆施加催化剂。 例如， 三 效催化剂可以通过所属技术领域公知的传统技术涂在挤出的沸石整料载体的表面上。 作为 选择， 三效催化剂材料可以通过传统技术浸渍到沸石整料中， 例如将整料浸入包括粘附在 整料的壁上并且渗透到孔隙中的催化剂材料的浆料中。OSC 材料还可以通过涂覆或浸渍与 三效催化剂材料一起包括在内。 0035 现在参照图 1， 所示为根据本发明的实施例的碳氢化合物捕集器 10。如图所示， 包含挤出的沸石整料的捕集器包括外表面 12 和从进口面 （inlet f。

22、ace） 16 穿过出口面 （outlet face） 16 延伸的多个总体上平行的气流通道或孔道 14。图 2A 和 2B 所示为挤出 的整料结构的单个孔道 14 的放大图。图 2A 中所示的结构包括硬化 / 挤出的沸石材料 20、 三效催化剂材料 22 和粘合剂材料 24。OSC 材料 （未示出） 也可以存在于挤出的沸石整料中 与三效催化剂接触。尽管示出的为正方形孔道， 但具有六边形孔道或其它几何形状也在本 发明的范围内。 0036 图 2B 表示可选择的实施例， 其中挤出的沸石整料结构已经利用一层三效催化剂 材料 22 和与所示的三效催化剂接触的 OSC 材料 30 进行涂覆。 0037。

23、 应当认识到， 三效催化剂可以存在于挤出的沸石中或者作为薄涂层存在， 但不是 必须存在于整料中同时作为表面薄涂层。 0038 参照图 3， 所示为包括碳氢化合物捕集器 10 的尾气处理系统 26。如图所示， 尾气 处理系统联接到发动机 （未示出） 的排气歧管 28。系统除了碳氢化合物捕集器以外还可以 包括附加的催化剂或过滤器 （未示出） 。 0039 在操作过程中， 当由发动机生成的尾气通过碳氢化合物捕集器 10 时， 乙醇和例如 丙烯和甲苯这样的碳氢化合物的冷启动排放物被吸附并存储在捕集器中。 吸附的乙醇和碳 氢化合物将不会释放， 直到发动机和其中的尾气达到足够高的温度从而导致脱附。 优选地。

24、， 捕集的排放物的实质脱附被延迟至直到催化剂达到其起燃温度。 脱附的分子然后被三效催 化剂氧化为 CO2 和 H2O。在捕集器包括 OSC 材料的实施例中， 材料为催化氧化反应提供氧 气。 0040 为了可以更加容易地理解本发明， 参照以下实施例， 目的是说明本发明， 而不是限 制本发明的范围。 0041 实施例 1 0042 根据本发明的实施例制备的包含挤出的沸石整料的碳氢化合物捕集器与包含堇 青石上涂覆沸石整料的捕集器在留烃方面进行比较。挤出的沸石包含 80wt% 的 H-BEA-40 沸石和 20wt% 的粘合剂。涂覆的沸石整料包含约 95% 的沸石和 5% 的粘合剂 （氧化铝 / 氧化。

25、 锆） 并且在 400cpsi/4.5 密耳的堇青石整料上具有 3g/in.3 或 4g/in3 的标称薄涂层担载 量。 0043 所有的整料利用具有相等 Si/Al2 比率 （38） 的 - 沸石。所有的整料在三个不同 说 明 书 CN 103573342 A 6 5/7 页 7 的老化层次下进行评估 ； 即， 新的、 700 /50h 和 850 /80h。从图 4 中可以看出， 保留在 200以上的温度的存储的碳氢化合物的量随着捕集器中沸石的量的增加而增加。还可以 看出， 挤出的沸石整料具有最高的沸石担载量， 即， 分别是 4.7g/in3 和 5.4g/in3。 0044 实施例 2 。

26、0045 根据本发明的实施例制备包含 80wt% 的 H-BEA-40 沸石和 20wt% 的粘合剂的挤出 的沸石整料， 并且在不同温度下对该沸石整料的 HC 脱附进行测试。同样如实施例 1 所述制 备涂覆的沸石整料 （在堇青石上） 。图 5 表示来自两个捕集器的存储的碳氢化合物脱附以及 氧化效率。 用于生成图5中的氧化曲线的催化剂是80g/ft3的铂金属， 其浸渍到挤出的沸石 样品中， 并且与用于生成图 5 所示的释放 HC 曲线的两个未催化的沸石样品独立进行评估。 三个典型的 HC 种类 （59% 的丙烯、 23% 的异戊烷和 18% 的甲苯） 的人工混合物用于模拟汽油 排放物。可以看出，。

27、 当较多的存储的 HC 在氧化线的温度以上脱附时， 与涂覆的样品相比， 挤 出的沸石整料实现较高的氧化效率。此外， 挤出的整料将 HC 脱附延迟到直到达到约 200 到 400的温度范围， 而涂覆的整料在较低温度脱附 HC。 0046 实施例 3 0047 制备以下样品用于测试吸附 （存储） 的 HC 氧化性能。 0048 样品1包含在堇青石整料上的涂覆的沸石， 其中堇青石整料具有包含135g/ft3的 担载量的催化剂材料和约 5wt% 的 OSC 材料的 TWC 薄涂层覆盖层。 0049 样品 2 包含具有 82g/ft3 的担载量的浸渍铂的挤出的沸石。 0050 样品 3 包含具有 84g。

28、/ft3 的担载量的浸渍铂和包含铈 - 镨 （50/50 混合） 的 600g/ ft3 的 OSC 材料的挤出的沸石。 0051 样品 4 包含具有 82gft3 的担载量的浸渍铂和 1200g/ft3 的 OSC 材料 （包含铈 - 镨 （50/50 混合） ） 的挤出的沸石。 0052 样品 5 包含具有 TWC 催化剂薄涂层覆盖层的挤出的沸石， 其中 TWC 催化剂薄涂层 覆盖层包含 100g/ft3 的担载量的催化剂材料和大于约 5wt% 的 OSC 材料 （PrCe） 。测试条 件包括在 650时在 2% 的氧气和氮气中对样品进行预处理， 接着在氮气中在 0.2% 的 CO、 0.。

29、08% 的 H2 中还原 5 分钟， 接着在氮气中冷却至 30。为了模拟汽油冷启动排放物， 在 30,000/hr 的空气和 30 下， 将每一个样品暴露于 0.15% 的 HC 种类 （59% 的丙烯、 23% 的异戊 烷和 18% 的甲苯） 、 0.2% 的 CO、 0.8% 的 H2 和 10% 的水蒸气的负载中 30 秒。30 秒之后， 从原 料流中去除 HC 并且将载气从氧气转换为氮气。 0053 使用以下条件 ： 0054 - 惰性 TPD（程序升温脱附） （=1.000） 氮气中含有 10% 的水蒸气 0055 - 化学计量 TPD （=1.007） 500ppm 的 CO、 1。

30、88ppm 的 H2、 700ppm 的 O2， 氮气中含有 10% 的水蒸气 0056 - 精益 TPD（Lean TPD） （=1.12） 500ppm 的 CO、 188ppm 的 H2、 2% 的 O2， 氮气中含 有 10% 的水蒸气 0057 将原料再引入到样品中， 并且以 100 / 分钟的方式启动样品烘箱从 30渐变至 600。转化的吸附的 HC 是在 600前没有由 FID 分析器检测到的从样品中脱附的存储的 HC 的量， 因为 FID 分析器不检测 CO 或 CO2（积分 HC 脱附面积 / 积分吸附面积） 。 0058 现在参照图 6， 可以看出当气相氧气稀少 （=1.0。

31、07） 或缺乏 （=1.000） 时， 样品 2 说 明 书 CN 103573342 A 7 6/7 页 8 的氧化性能变差。此外， 可以看出挤出的沸石与涂覆的沸石相比提供较好的留烃。在挤出 的载体中将 OSC 材料加到催化剂中 （样品 3-5） 提供良好的 HC 氧化性能。 0059 实施例 4 0060 根据本发明的实施例制备包含 80wt% 的 H-BEA-40 和 20wt% 的粘合剂的、 具有变化 的 OFA 的挤出的沸石整料， 并对该沸石整料进行 HC 吸附和脱附测试。结果如表 1 所示。 0061 表 1 0062 0063 0064 0065 说 明 书 CN 1035733。

32、42 A 8 7/7 页 9 0066 可以看出， 具有最低 OFA（51.8%） 的整料显示出对 HC 吸附、 HC 脱附以及在 200 的床温时的吸附 HC 的量的较好性能。具有 81cpsi/24 密耳的壁厚的沸石具有最厚的壁， 但 却是最差表现的样品， 原因在于导致在吸附脉冲过程中入口 HC 质量转移限制进入整料壁 中的大的整料孔道尺寸 （81cpsi） 。应注意到， 300cpsi/14 密耳的整料在每一种情况下都不 如 300cpsi/15 密耳的整料。此外， 可以看出， 对于 HC 吸附和保留， 400cpsi/14 密耳的整料 （51.8% 的最低 OFA） 显示出优于 300cpsi/14 密耳的整料 （OFA54.8%） 的较好性能。 0067 已经参照本发明的优选实施例对本发明进行详细说明， 显而易见的是在不背离本 发明的范围的情况下可以存在修改和变体。 说 明 书 CN 103573342 A 9 1/3 页 10 图 1 图 2A 图 2B 图 3 说 明 书 附 图 CN 103573342 A 10 2/3 页 11 图 4 图 5 说 明 书 附 图 CN 103573342 A 11 3/3 页 12 图 6 说 明 书 附 图 CN 103573342 A 12 。