用于氨选择性催化消除NOX的SSZ13负载CUFE催化剂的制备方法.pdf

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1、(10)申请公布号 CN 102614908 A (43)申请公布日 2012.08.01 C N 1 0 2 6 1 4 9 0 8 A *CN102614908A* (21)申请号 201210071733.5 (22)申请日 2012.03.16 B01J 29/76(2006.01) B01D 53/56(2006.01) B01D 53/86(2006.01) B01D 53/94(2006.01) (71)申请人北京工业大学 地址 100124 北京市朝阳区平乐园100号 (72)发明人叶青 赵海霞 程水源 王道 康天放 (74)专利代理机构北京思海天达知识产权代理 有限公司 11。

2、203 代理人刘萍 (54) 发明名称 用于氨选择性催化消除NOx的SSZ-13负载 Cu-Fe催化剂的制备方法 (57) 摘要 用于氨选择性催化消除NOx的SSZ-13负载 Cu-Fe催化剂的制备方法，用于催化消除氮氧化 物。通过软模板法制备出高比表面积(400m 2 /g 550m 2 /g)的SSZ-13小孔分子筛载体。然后通过 氯化铁和氯化铜混合溶液与SSZ-13分子筛离子 交换法制备出SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催 化剂。本发明在宽的温度(150550)范围 内，对高空速(120,000mL.(g.h) -1 360,000mL. (g.h) -1 )、高O 2 浓度(10v。

3、l.20vl.)、高H 2 O 含量(5wt10wt)和低浓度NO(300ppm 1000ppm)污染物具有高的催化消除效果和较 高的稳定性。在反应体系中加入碳氢化合物 (300ppm1000ppm丙稀)后，本发明催化剂具有 高的抗积碳性能且有高的水热稳定性。 (51)Int.Cl. 权利要求书1页 说明书6页 附图4页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书 1 页 说明书 6 页 附图 4 页 1/1页 2 1.用于氨选择性催化消除NOx的SSZ-13负载Cu-Fe催化剂的制备方法，其特征在于步 骤如下： 1)、一种用于催化消除NO的SSZ-13分子筛载体的。

4、制备 将硅酸钠溶液和N，N，N-三甲基-1-金刚烷基季铵碘化物R溶于水中制成第一溶液， 室温静置4天7天。Al 2 (SO 4 ) 3 .16H 2 O和浓缩NaOH水溶液溶于水中制成第二溶液，室温静 置4天7天。将第二溶液加入第一溶液，搅拌直至均匀，得到牛奶色的溶液，该溶液各组 分摩尔分子量比如下： (61-30)SiO 2 1.0Al 2 O 3 (38-98)Na 2 O(9.75-4.88)R(1238-960)H 2 O 将以上溶液在密闭容器中静置10天15天。随后将溶液加入到内衬聚四氟乙烯的不 锈钢反应釜中，加热到120180，恒温5天10天。随后将固体产物过滤、洗涤，并在 空气中。

5、3080干燥。将所得固体物质在氧气氛中400600焙烧1520小时制 得SSZ-13分子筛。 2)、离子交换法制备SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合物催化剂 将SSZ-13分子筛与0.2mol.L -1 0.8mol.L -1 NH 4 Cl室温下离子交换1236小时，其 中SSZ-13与NH 4 Cl的比例为150g(0.51.5)mol，依上述过程再交换两次，蒸馏水洗涤， 120干燥，得到NH 4 交换型SSZ-13分子筛。将NH 4 交换型SSZ-13分子筛加入到0.05mol. L -1 0.15mol.L -1 FeCl 2 .4H 2 O和0.05mol.L -1 0.15mol。

6、.L -1 的CuCl 2 .2H 2 O混合溶液中，其 中NH 4 交换型SSZ-13分子筛与FeCl 2 .4H 2 O的比例为40g(0.51.5)mol，FeCl 2 .4H 2 O与 CuCl 2 .2H 2 O的摩尔比为(0.110.0)1，室温离子交换24小时，依上过程再交换一次，随 后过滤、洗涤和120干燥。400600焙烧48小时，得到SSZ-13分子筛负载Cu-Fe 复合催化剂。 2.应用权利要求1所述用于催化消除氮氧化物的SSZ-13负载Cu-Fe催化剂的制备方 法制备得到的催化剂的应用，其特征在于：将上述催化剂放在连续流动固定床装置中通入 300ppm1000ppmNH。

7、 3 、300ppm1000ppmNO、10v1.20v1.O 2 含量和5wt10wt H 2 O含量的混合气进行反应，以上混合气的其余气体为He或者N 2 ，反应气中NH 3 和NO的浓 度相等；反应压力为1atm，反应空速为120,000mL.(g.h) -1 360,000mL.(g.h) -1 ，反应温度 为150550。 权 利 要 求 书CN 102614908 A 1/6页 3 用于氨选择性催化消除 NOx的 SSZ-13负载 Cu-Fe催化剂的 制备方法 技术领域 0001 本发明涉及一种SAPO-13负载Cu-Fe复合催化剂的制备方法和选择性催化消除氮 氧化物的应用。 背景。

8、技术 0002 氮氧化物(俗称NO x ，主要含有NO)是大气中一种主要的污染物，其对生态环境和 人体健康有巨大的危害，它不仅造成酸雨，也是形成近地层大气臭氧污染、二次微细颗粒污 染和地表水富营养化的前驱体，由此引起的环境问题已经与臭氧层破坏、全球气候变化一 起成为最为突出的大气环境热点问题。氮氧化物主要来源于汽车尾气(移动源)和发电厂 的燃煤锅炉(固定源)。近年来，为提高燃料的利用率，目前内燃机大多使用富氧贫燃内燃 机，这种内燃机的主要污染物是氮氧化物，因此研究在富氧条件下还原氮氧化物具有十分 重要的意义。，世界各国的大气排放标准都对其进行严格限制。由于治理氮氧化物难度大， 控制和治理氮氧化。

9、物污染已成为当前环保研究中最活跃的课题之一。据估计，氮氧化物排 放量年增长率为5.0-8.0；到2030年我国氮氧化物排放量将达到3540万吨，所以，目 前迫切需要解决氮氧化物的污染问题。 0003 目前国内外有多种消除氮氧化物的方法，其中NH 3 选择性催化还原氮氧化物的方 法比较成熟，已经应用于汽车尾气(固定源)和火力发电厂(移动源)氮氧化物污染的 治理。目前此类方法效果较好的催化剂主要为Cu/ZSM-5。但是此种催化剂抗积碳性能和 水热稳定性较差。而在汽车尾气和电厂烟气中，碳氢和水的存在是不可避免的，这两点正 是当前SCR法净化氮氧化物的关键问题。本专利选用水热稳定性较高的SSZ-13分。

10、子筛 (1000-1200)为载体，将铜和铁同时负载在SSZ-13分子筛载体上，获得很好的宽温度范 围内的催化消除氮氧化物高活性、水热稳定性和高的抗积碳性能。目前国内外同时使用铜 铁负载催化剂的研究较少，就目前所有报道的文献来看，虽然也有较好的活性，但是大多数 使用铜或铁负载催化剂，而同时Cu和Fe负载催化剂催化处理NO的报道极少，使用SSZ-13 分子筛作为载体更是鲜见报道。 0004 本项目的实施得到国家自然科学基金、北京市自然基金和北京工业大学基础基金 (X4005011201101)资助项目的资助，也是这些项目的研究内容。 发明内容 0005 本发明的目的是提供一种SSZ-13分子筛负。

11、载Cu-Fe复合催化剂的制备及其用于 催化消除氮氧化物，主要针对氮氧化物中的主要成分NO。 0006 所提供的催化剂可在宽的反应温度(100550)下，高效消除NO(60 90的NO转化率)。而且加入碳氢后，此催化剂具有较高的抗积碳性能。水热老化实验表 明，此催化剂经过极端温度(700800)和高含量水(10wt-20wtH 2 O)的水热老 化后，催化剂活性稳定，具有较高的水热稳定性。而且此催化剂制备工艺简单。 说 明 书CN 102614908 A 2/6页 4 0007 本发明提供一种用于催化消除氮氧化物的SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂 的制备方法。 0008 (1)N，N，。

12、N-trimethyl-1-adamantammonium iodide模板的制备 0009 根据文献(D.W.Fickel，R.F.Lobo，J.Phys.Chem.C114(2010)1633-1640)报道方 法制备N，N，N-trimethyl-1-adamantammonium iodide模板。 0010 (2)SSZ-13分子筛的制备 0011 将硅酸钠溶液和N，N，N-三甲基-1-金刚烷基季铵碘化物R(N，N， N-trimethyl-1-adamantammonium iodide)溶于水中制成第一溶液，室温静置4天7天。 Al 2 (SO 4 ) 3 .16H 2 O和浓缩。

13、NaOH水溶液溶于水中制成第二溶液，室温静置4天7天。将第 二溶液加入第一溶液，搅拌直至均匀，得到牛奶色的溶液，最后得到溶胶组成(摩尔分子量 比)如下： 0012 (61-30)SiO 2 1.0Al 2 O 3 (38-15)Na 2 O(9.75-4.88)R(1238-960)H 2 O 0013 将以上溶液在密闭容器中静置10天15天。随后将溶胶加入到内衬聚四氟乙 烯的不锈钢反应釜中，加热到120180，恒温5天10天。随后将固体产物过滤、洗 涤，并在空气中3080干燥。为清除模板剂及其它不纯物，将所得固体物质在氧气氛 中400600焙烧1520小时。上述所制的SSZ-13分子筛载体，。

14、比表面积为400m 2 / g550m 2 /g，总孔容0.2cm 3 /g0.6cm 3 /g。 0014 (3)离子交换法制备SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合物催化剂 0015 将SSZ-13分子筛与0.2mol.L -1 0.8mol.L -1 NH 4 Cl室温下离子交换1236小时， 其中SSZ-13与NH 4 Cl的比例为150g(0.51.5)mol，依上述过程再交换两次，蒸馏水洗 涤，120干燥，得到NH 4 交换型SSZ-13分子筛。将NH 4 交换型SSZ-13分子筛加入到0.05mol. L -1 0.15mol.L -1 FeCl 2 .4H 2 O和0.05mol。

15、.L -1 0.15mol.L -1 的CuCl 2 .2H 2 O混合溶液中，其 中NH 4 交换型SSZ-13分子筛与FeCl 2 .4H 2 O的比例为40g(0.51.5)mol，FeCl 2 .4H 2 O与 CuCl 2 .2H 2 O的摩尔比为(0.110.0)1，室温离子交换24小时，依上过程再交换一次，随 后过滤、洗涤和120干燥。400600焙烧48小时，得到SSZ-13分子筛负载Cu-Fe 复合催化剂。 0016 得到的催化剂的应用，其特征在于：将上述催化剂放在连续流动固定床装置中 通入300ppm1000ppmNH 3 、300ppm1000ppmNO、10vl.20v。

16、l.O 2 含量和5wt 10wtH 2 O含量的混合气进行反应，以上混合气的其余气体为He或者N 2 ，反应气中NH 3 和NO 的浓度相等；反应压力为1atm，反应空速为120,000mL.(g.h) -1 360,000mL.(g.h) -1 ，反应 温度为150550。 0017 本发明催化剂，在高空速下(120,000mL.(g.h) -1 360,000mL.(g.h) -1 )、高O 2 浓度 (10vl.20vl.)和高H 2 O含量(5wt10wt)条件下，在宽的温度范围(150 550)内，具有高的催化消除低浓度NO(300ppm1000ppm)活性(NO转化率60 90)。

17、，而且其抗积碳性能、水热稳定性及稳定性较高：1)在以上反应条件下，在反应体系 中再加入碳氢化合物(300ppm1000ppm丙稀)，对于SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化 剂，在低温段(150250)和高温段(400550)反应活性不变，在中温段(300 和350)活性下降较小，而且在100小时内，催化活性仍然保持高的稳定性，表现出高的 抗积碳性能；2)对SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在含10wt20wtH 2 O的空气 说 明 书CN 102614908 A 3/6页 5 氛围中，在极端温度(700850)老化1224小时后，催化剂性质稳定，表现出高的 抗水热稳定性；3)。

18、制备SSZ-13分子筛载体，具有制备过程简单、价格便宜，负载所用金属氧 化物Cu和Fe化合物具有价格廉价，环境友好等特点；4)本发明在O 2 浓度较高的空气氛围 中，NH 3 直接将NO还原成N 2 ，使用过程能耗低、操作简便、反应条件温和、可减少二次污染以 及可连续工作等优点，此催化剂可适用于汽车尾气和电厂等NO污染物的消除。 附图说明 0018 图1是本发明实施例1、2、3和4制备的Cu-Fe/SSZ-13-I、Cu-Fe/SSZ-13-II、 Cu-Fe/SSZ-13-III和Cu-Fe/SSZ-13-IV的XRD图。 0019 图2是本发明实施例1、2、3和4制备的Cu-Fe/SSZ-。

19、13-I、Cu-Fe/SSZ-13-II、 Cu-Fe/SSZ-13-III和Cu-Fe/SSZ-13-IV的N 2 -吸附/脱附图。 0020 图3是本发明实施例1、2、3和4制备的Cu-Fe/SSZ-13-I(A)、Cu-Fe/SSZ-13-II (B)、Cu-Fe/SSZ-13-III (C)和Cu-Fe/SSZ-13-IV (D)的NH 3 选择性催化还原NO活性和 抗积碳性能。 0021 图4是本本发明实施例1、2、3和4制备的Cu-Fe/SSZ-13-I (A)、Cu-Fe/SSZ-13-II (B)、Cu-Fe/SSZ-13-III (C)和Cu-Fe/SSZ-13-IV (D)。

20、的NH 3 选择性催化还原NO活性和 水热稳定性。 0022 图5是在NH 3 选择性催化还原NO反应体系中加入700ppm丙稀和5H 2 O后，本发 明实施例1、2、3和4制备的Cu-Fe/SSZ-13-I(A)、Cu-Fe/SSZ-13-II(B)、Cu-Fe/SSZ-13-III (C)和Cu-Fe/SSZ-13-IV (D)催化剂的稳定性。 具体实施方式 0023 实施例1 0024 (1)SSZ-13分子筛的制备 0025 将硅酸钠溶液和N，N，N-三甲基-1-金刚烷基季铵碘化物R(N，N， N-trimethyl-1-adamantammonium iodide)溶于水中制成第一溶。

21、液，室温静置4天。 Al 2 (SO 4 ) 3 .16H 2 O和浓缩NaOH水溶液溶于水中制成第二溶液，室温静置4天。将第二溶液 加入第一溶液，搅拌直至均匀，得到牛奶色的溶液，最后得到溶胶组成(摩尔分子量比)如 下： 0026 61SiO 2 1.0Al 2 O 3 38Na 2 O9.75R1238H 2 O 0027 将以上溶液在密闭容器中静置10天。随后将溶胶加入到内衬聚四氟乙烯的不锈 钢反应釜中，加热到120，恒温5天。随后将固体产物过滤、洗涤，并在空气中30干燥。 为清除模板剂及其它不纯物，将所得固体物质在氧气氛中400焙烧15小时。上述所制的 SSZ-13分子筛载体，比表面积为。

22、400m 2 /g，总孔容0.2cm 3 /g。 0028 (2)NH 4 交换型SSZ-13分子筛载体的制备 0029 将SSZ-13分子筛与0.2mol.L -1 NH 4 Cl室温下离子交换12小时，其中SSZ-13与 NH 4 Cl的比例为150g0.5mol，依上述过程再交换两次，蒸馏水洗涤，120干燥，得到NH 4 交换型SSZ-13分子筛。 0030 (3)离子交换法制备SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合物 说 明 书CN 102614908 A 4/6页 6 0031 将NH 4 交换型SSZ-13分子筛加入到0.05mol.L -1 FeCl 2 .4H 2 O和0.05m。

23、ol. L -1 的CuCl 2 .2H 2 O混合溶液中，其中NH 4 交换型SSZ-13分子筛与FeCl 2 .4H 2 O的比例为 40g0.5mol，FeCl 2 .4H 2 O与CuCl 2 .2H 2 O的摩尔比为0.11，室温离子交换24小时，依上 过程再交换一次，随后过滤、洗涤和120干燥。400焙烧4小时，制得Cu-Fe/SSZ-13-I催 化剂。 0032 (4)本发明催化剂，在120,000mL.(g.h) -1 空速下、10vl.O 2 浓度和5wtH 2 O浓 度条件下，在宽的温度范围(150550)内，对300ppmNO具有高的催化消除活性(NO 转化率6090)，。

24、而且其抗积碳性能、水热稳定性及稳定性较高：1)在以上反应条件 下，在反应体系中再加入300ppm碳氢丙烯，SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在低温段 (150250)和高温段(400550)反应活性不变，在中温段(300和350)活 性下降较小，而且在100小时内，催化活性仍然保持高的稳定性，表现出高的抗积碳性能； 2)对SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在含10wtH 2 O的空气氛围中，在700老化 12小时后，催化剂性质稳定，表现出较高的抗水热稳定性。 0033 实施例2 0034 (1)SSZ-13分子筛的制备 0035 将硅酸钠溶液和N，N，N-三甲基-1-金刚烷。

25、基季铵碘化物R(N，N， N-trimethyl-1-adamantammonium iodide)溶于水中制成第一溶液，室温静置5天。 Al 2 (SO 4 ) 3 .16H 2 O和浓缩NaOH水溶液溶于水中制成第二溶液，室温静置5天。将第二溶液 加入第一溶液，搅拌直至均匀，得到牛奶色的溶液，最后得到溶胶组成(摩尔分子量比)如 下： 0036 30SiO 2 1.0Al 2 O 3 15Na 2 O4.88R960H 2 O 0037 将以上溶液在密闭容器中静置12天。随后将溶胶加入到内衬聚四氟乙烯的不锈 钢反应釜中，加热到140，恒温7天。随后将固体产物过滤、洗涤，并在空气中50干燥。 。

26、为清除模板剂及其它不纯物，将所得固体物质在氧气氛中500焙烧17小时。上述所制的 SSZ-13分子筛载体，比表面积为450m 2 /g，总孔容0.4cm 3 /g。 0038 (3)NH 4 交换型SSZ-13分子筛载体的制备 0039 将SSZ-13分子筛与0.4mol.L -1 NH 4 Cl室温下离子交换24小时，其中SSZ-13与 NH 4 Cl的比例为150g1.0mol，依上述过程再交换两次，蒸馏水洗涤，120干燥，得到NH 4 交换型SSZ-13分子筛。 0040 (4)离子交换法制备SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合物 0041 将NH 4 交换型SSZ-13分子筛加入到0.。

27、10mol.L -1 FeCl 2 .4H 2 O和0.10mol. L -1 的CuCl 2 .2H 2 O混合溶液中，其中NH 4 交换型SSZ-13分子筛与FeCl 2 .4H 2 O的比例为 40g1.0mol，FeCl 2 .4H 2 O与CuCl 2 .2H 2 O的摩尔比为2.01，室温离子交换24小时，依上 过程再交换一次，随后过滤、洗涤和120干燥。500焙烧5小时，制得Cu-Fe/SSZ-13-II。 0042 (4)本发明催化剂，在200,000mL.(g.h)-1空速下、15vl.O 2 浓度和6wtH 2 O含 量条件下，在宽的温度范围(150550)内，具有高的催化。

28、消除低浓度500ppmNO活性 (NO转化率6090)，而且其抗积碳性能、水热稳定性及稳定性较高：1)在以上反应 条件下，在反应体系中再加入500ppm丙烯，SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在低温段 (150250)和高温段(400550)反应活性不变，在中温段(300和350)活 说 明 书CN 102614908 A 5/6页 7 性下降较小，而且在100小时内，催化活性仍然保持高的稳定性，表现出高的抗积碳性能； 2)对SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在含12wtH 2 O的空气氛围中，在750老化 15小时后，催化剂性质稳定，表现出较高的抗水热稳定性。 0043 。

29、实施例3 0044 (1)SSZ-13分子筛的制备 0045 将硅酸钠溶液和N，N，N-三甲基-1-金刚烷基季铵碘化物R(N，N， N-trimethyl-1-adamantammonium iodide)溶于水中制成第一溶液，室温静置6天。 Al 2 (SO 4 ) 3 .16H 2 O和浓缩NaOH水溶液溶于水中制成第二溶液，室温静置6天。将第二溶液 加入第一溶液，搅拌直至均匀，得到牛奶色的溶液，最后得到溶胶组成(摩尔分子量比)如 下： 0046 31SiO 2 1.0Al 2 O 3 17Na 2 O3.9R968H 2 O 0047 将以上溶液在密闭容器中静置13天。随后将溶胶加入到内。

30、衬聚四氟乙烯的不锈 钢反应釜中，加热到160，恒温6天。随后将固体产物过滤、洗涤，并在空气中70干燥。 为清除模板剂及其它不纯物，将所得固体物质在氧气氛中550焙烧18小时。上述所制的 SSZ-13分子筛载体，比表面积为500m 2 /g，总孔容0.5cm 3 /g。 0048 (3)NH 4 交换型SSZ-13分子筛载体的制备 0049 将SSZ-13分子筛与0.6mol.L -1 NH 4 Cl室温下离子交换30小时，其中SSZ-13与 NH 4 Cl的比例为150g1.2mol，依上述过程再交换两次，蒸馏水洗涤，120干燥，得到NH 4 交换型SSZ-13分子筛。 0050 (4)离子交。

31、换法制备SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合物 0051 将NH 4 交换型SSZ-13分子筛加入到0.12mol.L -1 FeCl 2 .4H 2 O和0.12mol. L -1 的CuCl 2 .2H 2 O混合溶液中，其中NH 4 交换型SSZ-13分子筛与FeCl 2 .4H 2 O的比例为 40g1.2mol，FeCl 2 .4H 2 O与CuCl 2 .2H 2 O的摩尔比为5.01，室温离子交换24小时，依上过 程再交换一次，随后过滤、洗涤和120干燥。550焙烧6小时，所制得的催化剂为Cu-Fe/ SSZ-13-III。 0052 (4)本发明催化剂，在300,000mL.(。

32、g.h) -1 空速下、15vl.O 2 浓度和8wtH 2 O含 量条件下，在宽的温度范围(150550)内，具有高的催化消除低浓度700ppmNO活性 (NO转化率6090)，而且其抗积碳性能、水热稳定性及稳定性较高：1)在以上反应 条件下，在反应体系中再加入700ppm丙烯，SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在低温段 (150250)和高温段(400550)反应活性不变，在中温段(300和350)活 性下降较小，而且在100小时内，催化活性仍然保持高的稳定性，表现出高的抗积碳性能； 2)对SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在含15wtH 2 O的空气氛围中，在800老。

33、化 20小时后，催化剂性质稳定，表现出较高的抗水热稳定性。 0053 实施例4 0054 (1)SSZ-13分子筛的制备 0055 将硅酸钠溶液和N，N，N-三甲基-1-金刚烷基季铵碘化物R(N，N， N-trimethyl-1-adamantammonium iodide)溶于水中制成第一溶液，室温静置7天。 Al 2 (SO 4 ) 3 .16H 2 O和浓缩NaOH水溶液溶于水中制成第二溶液，室温静置7天。将第二溶液 加入第一溶液，搅拌直至均匀，得到牛奶色的溶液，最后得到溶胶组成(摩尔分子量比)如 说 明 书CN 102614908 A 6/6页 8 下： 0056 31SiO 2 1.。

34、0Al 2 O 3 15Na 2 O4.9R960H 2 O 0057 将以上溶液在密闭容器中静置15天。随后将溶胶加入到内衬聚四氟乙烯的不锈 钢反应釜中，加热到180，恒温10天。随后将固体产物过滤、洗涤，并在空气中80干燥。 为清除模板剂及其它不纯物，将所得固体物质在氧气氛中600焙烧20小时。上述所制的 SSZ-13分子筛载体，比表面积为550m 2 /g，总孔容0.6cm 3 /g。 0058 (3)NH 4 交换型SSZ-13分子筛载体的制备 0059 将SSZ-13分子筛与0.8mol.L -1 NH 4 Cl室温下离子交换36小时，其中SSZ-13与 NH 4 Cl的比例为150。

35、g1.5mol，依上述过程再交换两次，蒸馏水洗涤，120干燥，得到NH 4 交换型SSZ-13分子筛。 0060 (4)离子交换法制备SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合物 0061 将NH 4 交换型SSZ-13分子筛加入到0.15mol.L -1 FeCl 2 .4H 2 O和0.15mol. L -1 的CuCl 2 .2H 2 O混合溶液中，其中NH 4 交换型SSZ-13分子筛与FeCl 2 .4H 2 O的比例为 40g1.5mol，FeCl 2 .4H 2 O与CuCl 2 .2H 2 O的摩尔比为10.01，室温离子交换24小时，依上 过程再交换一次，随后过滤、洗涤和120干燥。

36、。600焙烧8小时，制得Cu-Fe/SSZ-13-IV 催化剂。 0062 (4)本发明催化剂，在360,000mL.(g.h) -1 空速下、20vl.O 2 浓度和10wtH 2 O含 量条件下，在宽的温度范围(150550)内，具有高的催化消除1000ppm低浓度NO活 性(NO转化率6090)，而且其抗积碳性能、水热稳定性及稳定性较高：1)在以上 反应条件下，在反应体系中再加入1000ppm丙烯，SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂， 在低温段(150250)和高温段(400550)反应活性不变，在中温段(300和 350)活性下降较小，而且在100小时内，催化活性仍然保持高的稳定性，表现出高的抗 积碳性能；2)对SSZ-13分子筛负载Cu-Fe复合催化剂，在含20wtH 2 O的空气氛围中，在 850老化24小时后，催化剂性质稳定，表现出较高的抗水热稳定性。 说 明 书CN 102614908 A 1/4页 9 图1 说 明 书 附 图CN 102614908 A 2/4页 10 图2 说 明 书 附 图CN 102614908 A 10 3/4页 11 图3 图4 说 明 书 附 图CN 102614908 A 11 4/4页 12 图5 说 明 书 附 图CN 102614908 A 12 。