一种层状磁电复合材料及其制备方法.pdf

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一种层状磁电复合材料及其制备方法，分别将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体、BiY2Fe5O12粉体造粒后，按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型，然后排出PVA粘合剂，在11001150下烧结，即可得到层状磁电复合材料。本发明中由于0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.)TiO3粉末、BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式，。

摘要
申请专利号：	CN201510019033.5	申请日：	2015.01.14
公开号：	CN104557028A	公开日：	2015.04.29
当前法律状态：	授权	有效性：	有权
法律详情：	授权\|\|\|实质审查的生效IPC(主分类):C04B 35/468申请日:20150114\|\|\|公开
IPC分类号：	C04B35/468; C04B35/40; C04B35/622	主分类号：	C04B35/468
申请人：	陕西科技大学
发明人：	杨海波; 张戈; 林营; 朱建锋; 王芬
地址：	710021陕西省西安市未央区大学园1号
优先权：
专利代理机构：	西安通大专利代理有限责任公司61200	代理人：	安彦彦
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内容摘要

一种层状磁电复合材料及其制备方法，分别将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体、BiY2Fe5O12粉体造粒后，按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型，然后排出PVA粘合剂，在1100～1150℃下烧结，即可得到层状磁电复合材料。本发明中由于0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.>)TiO3粉末、BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式，将铁电相和铁磁相以层状复合的方式共烧在一起，可以有效地抑制两相之间的相互反应从而保持各自的特性，使其既具有较好的铁电性又具有较好的铁磁性。

权利要求书

权利要求书
1.  一种层状磁电复合材料，其特征在于，该层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且0.1≤x≤0.4。

2.  根据权利要求1所述的层状磁电复合材料，其特征在于，该层状磁电复合材料的化学式为：xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为 BiY2Fe5O12的质量百分数，且0.1≤x≤0.2。

3.  根据权利要求1所述的层状磁电复合材料，其特征在于，该层状磁电复合材料的化学式为：xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为 BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.1。

4.  根据权利要求1所述的层状磁电复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过球磨混合均匀，然后过筛，压块，再经880～920℃预烧4～6小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过球磨混合均匀，然后过筛，压块，再经1000～1020℃预烧4～6小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向 BiY2Fe5O12粉体中加入PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且0.1≤x≤0.4，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；
(5)排除PVA粘合剂后再于1100～1150℃下烧结2～4小时成瓷，得到层状磁电复合材料。

5.  根据权利要求4所述的层状磁电复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)、步骤(4)中球磨时间均为4～6小时。

6.  根据权利要求4所述的层状磁电复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入PVA粘合剂的质量为0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量的8％～15％；向BiY2Fe5O12粉体中加入PVA粘合剂的质量为BiY2Fe5O12粉体质量的8％～15％。

7.  根据权利要求4或6所述的层状磁电复合材料的制备方法，其特征在于，所述PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。

8.  根据权利要求4或6所述的层状磁电复合材料的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)中2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末、BiY2Fe5O12粉末、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末的顺序垒叠在一起。

9.  根据权利要求4或6所述的层状磁电复合材料的制备方法，其特征在于，所述排除PVA粘合剂具体是：在温度为550-600℃下保温3-5小时。

说明书

说明书一种层状磁电复合材料及其制备方法
技术领域
本发明属于材料科学领域，涉及一种层状磁电复合材料及其制备方法。
背景技术
随着信息技术的不断发展，器件的小型化、多功能化，使得人们对集电性与磁性等于一身的多功能材料研究兴趣不断高涨。因此，包括铁电介电材料和磁性材料在内的元器件的微型化和小型化是必然趋势，而集铁电性与铁磁性于一体的磁电复合材料拥有相同的体积却可以在电路上拥有更多的功能。
多铁性材料不但具备各种单一的铁性(如铁电性、铁磁性和铁弹性)，而且通过铁性的耦合协同作用能产生一些新的功能，大大拓宽了铁性材料的应用范围，利用多铁性材料制成的元器件具有转换、传递、处理信息、存储能量、节约能源等功能，广泛地应用于能源、电信、自动控制、通讯、家用电器、生物、医疗卫生、轻工、选矿、物理探矿、军工等领域。
磁电复合材料分为0-3型磁电复合材料和2-2型磁电复合材料。0-3型磁电复合材料是将不连续的铁电相(铁磁相)颗粒分散于三维连通的铁磁相(铁电相)中，按一定的比例混合，在一定温度下固相烧结，从而得到的颗粒磁电复合材料。此种结构简单，是研究最早、应用最广的的一种类型。但由于压电相(铁磁相) 在铁磁(压电)基体中存在分散不均的问题，因而此种结构类型的材料磁电电压系数较低。2-2型磁电复合材料是将铁电相粉体和铁磁相粉体按照垒层叠加的方式使其共烧在一起的磁电复合材料。此种结构可较大范围调整压磁相的含量，所以磁电电压系数得到大幅度提高。由于电阻率很高的铁电相层可以完全阻断磁性相层的连通，使得材料整体的漏电流较小，有利于材料磁电性能的提高。
荷兰Philips实验室首先把铁磁相的CoFe2O4与铁电相的BaTiO3粉末按一定的比例混合，然后升温使之共熔原位复合，最后按一定的速率降温至室温便得到以磁电复合体为主要成分的固溶体。这种方法温度太高，易产生一些不可预料的相，降低复合材料的性能。
发明内容
本发明的目的在于提供一种层状磁电复合材料及其制备方法，将铁电铁磁相以层状复合的方式共烧在一起，可以有效地抑制两相之间的相互反应从而保持各自的特性，使制备的层状磁电复合材料既具有较好的铁电性又具有较好的铁磁性。
为实现上述目的，本发明采用如下的技术方案：
一种层状磁电复合材料，该层状磁电复合材料的化学式为：
xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且0.1≤x≤0.4。
该层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且0.1≤x≤0.2。
该层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.1。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过球磨混合均匀，然后过筛，压块，再经880～920℃预烧4～6小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过球磨混合均匀，然后过筛，压块，再经1000～1020℃预烧4～6小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向 BiY2Fe5O12粉体中加入PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且0.1≤x≤0.4，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；
(5)排除PVA粘合剂后再于1100～1150℃下烧结2～4小时成瓷，得到层状磁电复合材料。
所述步骤(1)、步骤(4)中球磨时间均为4～6小时。
所述步骤(3)中向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入PVA粘合剂的质量为0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量的8％～15％；向BiY2Fe5O12粉体中加入PVA粘合剂的质量为BiY2Fe5O12粉体质量的8％～15％。
所述PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
所述步骤(4)中2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末、BiY2Fe5O12粉末、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末的顺序垒叠在一起。
所述排除PVA粘合剂具体是：在温度为550-600℃下保温3-5小时。
与现有技术相比，本发明具有的有益效果：本发明分别将 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体、BiY2Fe5O12粉体造粒后，按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型，然后排出PVA粘合剂，在1100～1150℃ 下烧结，即可得到层状磁电复合材料。本发明中由于 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末、BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式，将铁电相和铁磁相以层状复合的方式共烧在一起，可以有效地抑制两相之间的相互反应从而保持各自的特性，使其既具有较好的铁电性又具有较好的铁磁性。采用共烧的方式，避免了现有技术中直接将两相混合从而产生不可预料的相的问题，进而提高了磁电复合材料的性能，并且该方法仅仅将制得两种粉末压制成型后，排除PVA粘合剂，然后烧结，即可得到产品，所以制备方法简单易行。
本发明制得的磁电复合材料具有优异的铁电、介电以及磁电性能。当频率为20赫兹时，复合材料介电常数达到750～1400，介电损耗为0.16～0.31。复合材料的各组分的饱和极化强度Ps为9.6～15.3μC/cm2,矫顽场Ec为 20.2～23.5kV/cm，其饱和磁化强度Ms为2.4～6.8emu/g，矫顽场Hc为73.4～104.7Oe。
另外，本发明采用的原料中由于不存在铅，所以制备方法不会造成污染，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式烧结在一起，层与层之间不需要粘合剂，因而应力应变的传递可以高效直接的完成。本发明制得的材料致密性良好，无明显大气孔存在，两相晶粒尺寸均匀，均在亚微米数量级，无明显的界面原子扩散现象，界面耦合较好，所以本发明能够保证磁电复合材料直接高效的磁-电-力转换效率，从而提高了复合材料的磁电转换性能。
附图说明
图1为下x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.1,0.2,0.3,0.4时，复合陶瓷在1100℃烧结时的结构图。
图2为室温下x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.1时，复合陶瓷在1100℃烧结后的介电频谱。
图3为室温下x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.2时，复合陶瓷在1100℃烧结后的介电频谱。
图4为室温下x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.3时，复合陶瓷在1100℃烧结后的介电频谱。
图5为室温下x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.4时，复合陶瓷在1100℃烧结后的介电频谱。
图6为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.1时的电滞回线。
图7为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.2时的电滞回线。
图8为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.3时的电滞回线。
图9为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.4时的电滞回线。
图10为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.1时的磁滞回线。
图11为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.2时的磁滞回线。
图12为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.3时的磁滞回线。
图13为在1100℃烧结的陶瓷x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中x＝0.4时的磁滞回线。
图14为室温下xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.1时，复合陶瓷在1100℃烧结后界面的SEM图。
图15为室温下xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.2时，复合陶瓷在1100℃烧结后界面的SEM图。
图16为室温下xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.3时，复合陶瓷在1100℃烧结后界面的SEM图。
图17为室温下xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当 x＝0.4时，复合陶瓷在1100℃烧结后界面的SEM图。
图中，1为0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末，2为BiY2Fe5O12粉末。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明进行详细说明。本发明中2-2复合的垒层叠加排列方式为：从上向下依次按照铁电相、铁磁相和铁电相的顺序垒叠在一起。
实施例1
层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.1。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过湿法球磨4小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经880℃预烧6小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过湿法球磨6小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经1020℃预烧4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量8％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向BiY2Fe5O12粉体中加入BiY2Fe5O12粉体质量8％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；其中，PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.1，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；其中， 2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1、BiY2Fe5O12粉末2、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1的顺序垒叠在一起。
(5)在温度为550℃下保温3小时排除PVA粘合剂后再于1100℃下烧结2 小时成瓷，得到层状磁电复合材料。
图1为x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当x＝0.1时，复合陶瓷在1100℃烧结时的结构图。
由图2可以看出，复合材料具有较大的介电常数，20赫兹时介电常数为 1400，介电损耗为0.31。由图6可以看出，复合材料具有明显的铁电性，饱和极化强度为15.3μC/cm2，矫顽场为23.5kV/cm。由图10可以看出，复合材料具有明显的铁磁性，饱和磁化强度为2.4emu/g，矫顽场为73.4Oe。从图14可以看出，在1100℃烧结的材料致密性良好，无明显大气孔存在，两相晶粒尺寸均匀，均在亚微米数量级，无明显的界面原子扩散现象。
实施例2
层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.2。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过湿法球磨5小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经920℃预烧4小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过湿法球磨5小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经1000℃预烧6小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量15％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向BiY2Fe5O12粉体中加入BiY2Fe5O12粉体质量15％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；其中，PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.2，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；其中， 2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1、BiY2Fe5O12粉末2、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1的顺序垒叠在一起。
(5)在温度为580℃下保温4小时排除PVA粘合剂后再于1100℃下烧结3 小时成瓷，得到层状磁电复合材料。
图1为x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当x＝0.2时，复合陶瓷在1100℃烧结时的结构图。
由图3可以看出，复合材料具有较大的介电常数，20赫兹时介电常数为 1250，介电损耗为0.29。由图7可以看出，复合材料具有明显的铁电性，饱和极化强度为12.7μC/cm2，矫顽场为21.6kV/cm。由图11可以看出，复合材料具有明显的铁磁性，饱和磁化强度为3.6emu/g，矫顽场为88.6Oe。从图15可以看出，在1100℃烧结的材料致密性良好，无明显大气孔存在，两相晶粒尺寸均匀，均在亚微米数量级，无明显的界面原子扩散现象。
实施例3
层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.3。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过湿法球磨6小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经900℃预烧5小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过湿法球磨4小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经1010℃预烧5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量12％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向BiY2Fe5O12粉体中加入BiY2Fe5O12粉体质量12％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；其中，PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.3，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；其中， 2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1、BiY2Fe5O12粉末2、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1的顺序垒叠在一起。
(5)在温度为600℃下保温5小时排除PVA粘合剂后再于1100℃下烧结4 小时成瓷，得到层状磁电复合材料。
图1为x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当x＝0.3时，复合陶瓷在1100℃烧结时的结构图。
由图4可以看出，复合材料具有较大的介电常数，20赫兹时介电常数为800，介电损耗为0.24。由图8可以看出，复合材料具有明显的铁电性，饱和极化强度为10.1μC/cm2，矫顽场为20.4kV/cm。由图12可以看出，复合材料具有明显的铁磁性，饱和磁化强度为4.1emu/g，矫顽场为89.3Oe。从图16可以看出，在1100℃烧结的材料致密性良好，无明显大气孔存在，两相晶粒尺寸均匀，均在亚微米数量级，无明显的界面原子扩散现象。
实施例4
层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.4。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过湿法球磨4.5小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经890℃预烧5小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过湿法球磨5.5小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经1005℃预烧5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量8％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向BiY2Fe5O12粉体中加入BiY2Fe5O12粉体质量8％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；其中，PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.4，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；其中， 2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1、BiY2Fe5O12粉末2、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1的顺序垒叠在一起。
(5)在温度为560℃下保温4.5小时排除PVA粘合剂后再于1100℃下烧结 2.5小时成瓷，得到层状磁电复合材料。
图1为x BiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3组分中当x＝0.4时，复合陶瓷在1100℃烧结时的结构图。
由图5可以看出，复合材料具有较大的介电常数，20赫兹时介电常数为750，介电损耗为0.16。由图9可以看出，复合材料具有明显的铁电性，饱和极化强度为9.6μC/cm2，矫顽场为20.2kV/cm。由图13可以看出，复合材料具有明显的铁磁性，饱和磁化强度为6.8emu/g，矫顽场为104.7Oe。从图17可以看出，在1100℃烧结的材料致密性良好，无明显大气孔存在，两相晶粒尺寸均匀，均在亚微米数量级，无明显的界面原子扩散现象。
实施例5
层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.15。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过湿法球磨6小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经900℃预烧4.5小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过湿法球磨4小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经1000℃预烧5.5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量13％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向BiY2Fe5O12粉体中加入BiY2Fe5O12粉体质量13％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；其中，PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.15，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；其中， 2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1、BiY2Fe5O12粉末2、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1的顺序垒叠在一起。
(5)在温度为590℃下保温3小时排除PVA粘合剂后再于1150℃下烧结 3.5小时成瓷，得到层状磁电复合材料。
实施例6
层状磁电复合材料的化学式为： xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.35。
上述层状磁电复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3将分析纯的BaCO3、TiO2、 Bi2O3、Na2CO3配制后通过湿法球磨4小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经910℃预烧6小时，得到块状产品，然后将块状产品粉碎后过120目筛得到 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体；
(2)按化学式式BiY2Fe5O12将分析纯的Bi2O3、Y2O3、Fe2O3配制后通过湿法球磨6小时混合均匀，然后烘干，过筛，压块，再经1020℃预烧4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛得到BiY2Fe5O12粉体；
(3)向0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体中加入 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉体质量13％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末；向BiY2Fe5O12粉体中加入BiY2Fe5O12粉体质量13％的PVA粘合剂后造粒，再经60目筛网过筛，得到粒径均匀的BiY2Fe5O12粉末；其中，PVA粘合剂为质量分数10％的聚乙烯醇水溶液。
(4)按照化学式xBiY2Fe5O12/(1-x)0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3，其中x 为BiY2Fe5O12的质量百分数，且x＝0.35，将0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末和BiY2Fe5O12粉末按照2-2复合的垒层叠加排列方式在模具中压制成型；其中， 2-2复合的垒层叠加排列方式具体为：从上向下按照 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1、BiY2Fe5O12粉末2、 0.65BaTiO3-0.35(Na0.5Bi0.5)TiO3粉末1的顺序垒叠在一起。
(5)在温度为600℃下保温4小时排除PVA粘合剂后再于1020℃下烧结3 小时成瓷，得到层状磁电复合材料。