小型圆柱形重整装置.pdf

本文公开一种小型圆柱形重整装置，适用于从化石燃料生产氢，供给小型燃料电池发电装置。本发明的小型圆柱形重整装置中，重整反应器、水煤气转换反应器(高温或低温)、燃烧器、热交换器、水蒸气发生器等整合在一个容器内，形成优化热交换网，使热损失最小并优化热交换效率。从而将重整装置设计成易于加工和制造，具有紧凑尺寸，因此实现效率高、重量轻以及易于批量生产。

1.  一种小型圆柱形重整装置，它包括：
燃烧反应单元，所述燃烧反应单元包括：
用于燃烧从空气/燃料进口供给的空气和燃料的燃烧部分，
用于分配在所述燃烧部分中燃烧的燃烧气体的燃烧气体分配器，以及
第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道，用于将分配的燃烧气体导入出口排出；
燃料-转化催化反应单元，所述燃料-转化催化反应单元包括：
两个各自具有重整催化剂以重整从原料/水进口供给的原料和水的重整反应部分，用于制备重整反应的重整产物，以及
在所述两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分，用于降低所述重整反应的重整产物中一氧化碳的浓度，制备水煤气转换重整产物，
其中，所述燃烧反应单元和燃料-转化催化反应单元通过6个圆柱形管完整地构造，以实现优化的热交换效率。

2.  如权利要求1所述的重整装置，其特征在于，所述燃料-转化催化反应单元还包括在其外部的优先氧化反应器，将从水煤气转换反应部分排出的水煤气转换重整产物的一氧化碳浓度降低到预定水平或更低。

3.  如权利要求1所述的重整装置，其特征在于，所述燃烧部分包括第一空气/燃料预热通道、燃烧室以及在空气/燃料预热通道周围的空气预热管，以预热空气。

4.  如权利要求1所述的重整装置，其特征在于，所述燃烧气体分配器为片形，将在燃烧室燃烧的燃烧气体均匀分配到第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道。

5.  如权利要求3或4所述的重整装置，其特征在于，为优化热交换，第一空气预热通道、第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道在它们之间具有可变空间，在这些通道中插入金属形成的提高热交换的材料，该材料应使压降很小，以提高热交换效率，并且提供支撑件以保持预定空间和提高热交换效率。

6.  如权利要求1所述的重整装置，其特征在于，两个重整反应部分各自包括：
原料/水预热器，预热从原料/水进口供给的原料和水；
原料/水过热器，使预热的原料和水过热；和
重整反应器，对过热的原料和水进行重整反应。

7.  如权利要求6所述的重整装置，其特征在于，重整反应部分的重整催化剂包括Ni-基水蒸汽重整催化剂或含至少0.01重量％Pt或Ru的贵金属的Ni-基水蒸汽重整催化剂，考虑到压降以及管中反应性，该重整催化剂的粒径在限定重整反应部分的空间的1/10至1/3尺寸范围。

8.  如权利要求6所述的重整装置，其特征在于，原料/水预热器和原料/水过热器填充有陶瓷球，陶瓷球的直径为使压降很小的直径。

9.  如权利要求1所述的重整装置，其特征在于，所述水煤气转换反应部分包括：
第一重整反应的重整产物通道和第二重整反应的重整产物通道，将通过重整反应部分获得的重整反应的重整产物温度降低到预定水平，以进行有效热交换；和
水煤气转换反应器，将重整反应的重整产物的一氧化碳浓度降低到预定水平或更低。

10.  如权利要求9所述的重整装置，其特征在于，水煤气转换反应部分的水煤气转换催化剂包括Fe-Cr-基高温转换催化剂、Cu-Zn-基低温转换催化剂、或含至少0.01重量％Pt或Pd的贵金属的水煤气转换催化剂，考虑到压降以及管中反应性，该催化剂的粒径在限定水煤气转换反应部分的空间的1/10至1/3尺寸范围。

11.  如权利要求9所述的重整装置，其特征在于，第一重整反应的重整产物通道和第二重整反应的重整产物通道填充有陶瓷球，陶瓷球的直径为使压降很小的直径。

12.  如权利要求2所述的重整装置，其特征在于，优先氧化反应器的功能是混合水煤气转换重整产物与从空气进口供给的空气，进行优先氧化，使水煤气转换重整产物中的一氧化碳浓度从0.3-1.0％下降到10ppm或更低，
优先氧化催化剂含有至少0.05重量％的一种或两种选自Pt、Ru和Au的组分，考虑到压降以及管中反应性，催化剂的粒径在限定水煤气转换反应部分的空间的1/10至1/3尺寸范围。

13.  如权利要求1所述的重整装置，其特征在于，形成重整器的第四管由Al合金或Al复合金属材料构成，将Al₂O₃沉积在第四管的内表面，或由陶瓷材料构成，用于高温区的绝热。

14.  一种小型圆柱形重整装置，它包括：
燃烧反应单元，所述燃烧反应单元包括：
用于燃烧从空气/燃料进口供给的空气和燃料的燃烧部分，
用于分配在所述燃烧部分中燃烧的燃烧气体的燃烧气体分配器，以及
第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道，用于将分配的燃烧气体导入出口排出；
燃料-转化催化反应单元，所述燃料-转化催化反应单元包括：
两个各自具有重整催化剂以重整从原料/水进口供给的原料和水的重整反应部分，用于制备重整反应的重整产物，以及
在所述两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分，用于降低所述重整反应的重整产物中一氧化碳的浓度，制备水煤气转换重整产物，
其中，所述燃烧反应单元和燃料-转化催化反应单元通过6个圆柱形管完整地构造，以实现优化的热交换效率，
在所述燃烧部分中的第一空气/燃料预热通道之间提供优先氧化反应器，以将所述水煤气转换重整产物中一氧化碳的浓度降至预定的水平或更低。

15.  如权利要求14所述的重整装置，其特征在于，在第一空气/燃料预热通道间提供的优先氧化反应器包括预定数量的管子，以提高热转移效率。

16.  一种小型圆柱形重整装置，它包括：
燃烧反应单元，所述燃烧反应单元包括：
用于燃烧从空气/燃料进口供给的空气和燃料的燃烧部分，
用于分配在所述燃烧部分中燃烧的燃烧气体的燃烧气体分配器，以及
第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道，用于将分配的燃烧气体导入出口排出；
燃料-转化催化反应单元，所述燃料-转化催化反应单元包括：
两个各自具有重整催化剂以重整从原料/水进口供给的原料和水的重整反应部分，用于制备重整反应的重整产物，以及
在所述两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分，用于降低所述重整反应的重整产物中一氧化碳的浓度，制备水煤气转换重整产物，
其中，所述燃烧反应单元和燃料-转化催化反应单元通过6个圆柱形管完整地构造，以实现优化的热交换效率，
用于将所述水煤气转换重整产物供给到优先氧化反应器中的路径，以及用于从所述原料/水进口供给原料和水进入所述重整反应部分的路径设计为在所述重整装置的下部相互交迭，以提高热转移效率，
在上述路径的下部提供所述优先氧化反应器，以将所述水煤气转换重整产物中一氧化碳的浓度降至预定的水平或更低，从而提高与所述空气/燃料进口连通的空气/燃料预热通道的热转移效率。

17.  如权利要求16所述的重整装置，其特征在于，优先氧化反应器包括片形空气/燃料分配器，用于和自空气/燃料进口供给的空气和燃料进行热交换。

18.  如权利要求16所述的重整装置，其特征在于，在小型重整装置下部提供的优先氧化反应器和空气/燃料预热通道是可拆卸地固定在小型重整装置上的。

19.  如权利要求1、14或16所述的重整装置，还包括在所述重整装置外部提供的热交换器，用供给的水进行热交换，从最后排放的废气中回收热量，提高总热效率。

20.  如权利要求1、14或16所述的重整装置，其特征在于，两个重整反应部分与它们之间形成的水煤气转换反应部分以及第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道进行双重热交换，显示优化热交换效率。

小型圆柱形重整装置
技术领域
本发明涉及小型圆柱形重整装置，该装置适用于从化石燃料生产氢供给小型燃料电池发电装置，该重整装置中，将重整反应器、水煤气转换反应器(高温或低温)、燃烧器、热交换器、蒸汽发生器等整合在一个容器内，形成一个优化的热交换网，使热损失最小并优化热交换效率，从而将该重整装置设计成容易加工和制造，并具有紧凑尺寸，达到效率高、重量轻和方便批量生产。
背景技术
目前，随着消耗的燃料类型逐渐转向高氢/碳原子比和低污染水平的洁净型燃料，企盼基于氢作为无害洁净燃料的工业化社会的迅速出现。在工业领域，氢已经被应用于氨合成、甲醇合成、石油炼制(脱氢、氢化等)、通用和精细化学工业、电子和半导体工业、食品和金属加工工业等。此外，在能源领域，氢用作供家用或发电装置的燃料电池的燃料，以及燃料电池汽车用的动力供应源的燃料，能够同时解决涉及不使用内燃机的航天飞机的推进器、电能供应和能效率的问题，以及环境污染问题。
目前可采用的氢制备方法包括，例如水蒸汽重整、化石燃料(煤、石油、天然气、丙烷、丁烷)的部分氧化或自热重整以及水电解。虽然可以从石油重整过程的副产物气体中获得氢，但是，水蒸汽重整法被认为是一种经济的应用方法，而在工业上广泛采用。
在采用水蒸气重整法大规模生产氢的情况，重整反应器在高压(15-25巴)和高温(850℃或更高)下操作。从而按照要求生产氢，但是其总效率较低。此外，当小规模生产氢时，设备成本急剧增加。此外，为稳定操作可能需要放大设备，并且每一过程可能是分开进行的，因此，由于燃烧热的限制而难以提高热效率。
在此，为了解决家用或小型工业燃料电池系统的重整器的上述缺陷，试图组合各步骤，研制出适用于小型燃料电池系统的催化剂，采用热流量分析来优化该重整器，简化重整器结构，以提高可加工性和生产率，并整合重整器的部件来减小其尺寸，以缩短最初启动时间和降低热损失，提高热效率。
这方面，美国专利5,932,181公开一种使用圆柱形燃烧催化剂的氢发生器，该发生器包括脱硫反应器、重整反应器、水煤气转换反应器、压力转换吸收单元等。此专利的优点是因为减少设备部件数量，使构建该设备的所需空间减小，来使发生器小型化，并且显著减少制造成本，通过与脱硫反应器热交换还提高了效率并改进启动时间。上述发生器中，将脱硫反应器、重整反应器、蒸汽发生器和燃烧器产生的热量合并在一起，但并未合并水煤气转换反应器和随后的部分产生的热量，因此，降低了总热效率和增加该装置的尺寸。
此外，美国专利6,117,578公开一种用于燃料电池发电装置的重整器，该发电装置使用两个燃烧催化剂或燃烧器的热量供应源，在该重整器的器壁上提供有燃烧催化剂或重整催化剂，使催化剂效率最大，因此这种重整器甚至可以在低温下操作。但是，由于缺少后处理的组合，而难以达到高热效率。
韩国专利公开No.2002-82061公开一种使用圆柱形金属纤维燃烧器的紧凑型水蒸汽重整器，其中整合了反应器、热交换器和蒸汽发生器，实现了紧凑的水蒸汽重整器。此外，作为重整所需的热量供应源，圆柱形金属纤维燃烧器用来均匀加热，从而减小重整反应器的催化剂层中的温度梯度，使重整效率最大。由于使用燃烧废气来产生水蒸汽，因此提高了能效率，并且不再需要另外的水蒸汽发生器，得到大大简化的系统，并缩小设备和降低了成本。但是，在上述重整器中，未达到最佳热汽化，并且在操作期间要精确控制废气流。此外，消耗过多燃料，水煤气转化反应器和优先氧化反应器产生的热量未回收，降低了热效率。而且，废气和水蒸汽之间的热交换导致不利的放大的重整器。
近来，美国专利6,481,207公开一种使热效率最大的圆柱形重整器，在该重整器的中心上部有一个燃烧器，并从最高温度区到最低温度区径向连续设置多个圆柱体，最大抑制热损失。此外，尝试将这些圆柱体整合，同时通过在圆柱体之间进行热交换来提高热效率。将该重整器设计成反应器轴向放置，使圆柱形重整反应器能承受热变形。在上述重整器中，有预热层和热回收层，以进行有效热交换。但是，没有预热空气的装置，并且结构中还存在许多容液体停滞的空间，因此，当水不能完全蒸发时会出现许多问题或使产物冷凝。此外，上述重整器由于其复杂结构而不易制造。
发明内容
因此，本发明一直关注于现有技术领域的小型重整器的上述问题，本发明的目的是提供一种小型圆柱形重整器，该重整器包括：整合在一个容器内的重整反应器、水煤气转换反应器(高温或低温)、燃烧器、热交换器、水蒸汽发生器等，形成能展示优良性能的优化热交换网。
本发明的另一个目的是提供一种小型圆柱形重整器，其结构能使热损失最小，并显示优化的热交换效率，从而该重整器具有高热效率但是具有紧凑的尺寸，容易加工和制造，并简化其中的流体流动，使停滞空间最小，达到效率高、重量轻和易于批量生产。
为完成上述目标，本发明提供一种小型圆柱形重整器，包括：燃烧反应单元，包括燃烧从空气/燃料进口供给的空气和燃料的燃烧部分、分配在燃烧部分燃烧后的燃烧气体的燃烧气体分配器、以及第一燃烧气体通道和第二燃烧气体通道，将分配的燃烧气体导入出口进行排放；燃料转化的催化反应单元，包括两个各自具有重整催化剂的重整反应部分，重整从原料/水进口供给的原料和水，制备重整反应的重整产物，以及在两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分，降低重整反应的重整产物的一氧化碳浓度，制备水煤气转换重整产物，其中，燃烧反应单元和燃料转化的催化反应单元通过6根圆柱形管完整地构造，实现优化热交换效率。
附图说明
结合附图，由下面地详细说明能更清楚地理解本发明的上述和其它目的、特征和优点，其中：
图1所示是根据本发明第一实施方式的小型圆柱形重整器的内部结构的纵向剖面图；
图2所示是根据本发明第二实施方式的小型圆柱形重整器的内部结构的纵向剖面图；
图3所示是根据本发明第三实施方式的小型圆柱形重整器的内部结构的纵向剖面图；
图4A所示是根据本发明第一实施方式的小型圆柱形重整器的横截面图，图4B所示是根据本发明第二实施方式的小型圆柱形重整器的横截面图；
图5所示是本发明还包括热交换器的小型圆柱形重整器的示意图。
具体实施方式
下面，结合附图详细说明本发明。
图1所示是根据本发明第一实施方式的小型圆柱形重整器的内部结构的纵向剖面图。图2和图3所示分别是根据本发明第二和第三实施方式的小型圆柱形重整器的[内部结构的]纵向剖面图。图4A和图4B所示分别是根据本发明第一和第二实施方式的小型圆柱形重整器的横截面图。图5所示是本发明还包括小型热交换器的小型圆柱形重整器的示意图。
参见图1，具体说明根据本发明第一实施方式的小型圆柱形重整器。该小型圆柱形重整器包括两个单元，即燃烧反应单元和燃料转化的催化反应单元。燃烧反应单元包括燃烧从空气/燃料进口1供给的空气和燃料的燃烧部分、分配在燃烧部分燃烧后的燃烧气体的燃烧气体分配器15、以及第一和第二燃烧气体通道20和21，将分配的燃烧气体导入出口2进行排放。此外，燃料转化的催化反应单元由两个重整反应部分和一个水煤气转换反应部分组成，两个重整反应部分各自包含一种重整催化剂，重整从原料/水进口3供给的原料和水，水煤气转换反应部分在两个重整反应部分之间形成，用来进行水煤气转换反应，以降低通过重整反应获得的重整产物中的一氧化碳浓度。
而且，燃烧反应单元和燃料转化的催化反应单元通过6根圆柱管完整地构造，以实现优化热交换效率。从而获得优化热交换效率的网络。此外，燃料转化的催化反应单元还包括一个在其外部的优先氧化反应器，将从水煤气转换反应部分排放的一氧化碳浓度降低到预定水平或更低。
在这样构造的小型燃料重整器中，燃烧部分包括第一空气/燃料预热通道10、燃烧室14和在第一空气/燃料预热通道10周围的空气预热管13，以预热空气。第一空气/燃料预热通道10是这样的空间，从空气/燃料进口1供给的空气和燃料在通入燃烧室14之前，在该通道内预热。这样，该预热过程使燃烧室14所需的热量最小。这样的预热过程用在第一空气/燃料预热通道10周围的空气预热管13进行，通过第一燃烧气体通道20将燃烧室14中的燃烧过的燃烧气体通向外部排放，获得储存在空气预热管13内的热量。
空气和燃料通过第一空气/燃料预热通道10供给燃烧室14进行燃烧。用在燃烧室14上部的燃烧气体分配器15，将获得的燃烧气体均匀分配到第一燃烧气体通道20和第二燃烧气体通道21。该燃烧气体分配器15为片形，以实现适当分配到第一燃烧气体通道20和第二燃烧气体通道21。
分配的燃烧气体通过第一燃烧气体通道20和第二燃烧气体通道21导入废气出口2，然后被排放。第一燃烧气体通道20和第二燃烧气体通道21的功能是将热量转移到在两个通道之间形成的两个重整反应部分。具体地，第一燃烧气体通道20用来将热量转移到空气预热管13，除了将热量转移到重整反应部分，还最大地利用了排放的燃烧气体的热量。此外，第二燃烧气体通道21中有燃烧气体通过，该通道与形成重整器的第四管18直接接触。在此，用Al合金或复合金属材料，将Al2O3沉积在第四管18的内表面上，或将陶瓷材料固定在上面，用于高温区的绝热。从而使热损失最小或防止燃烧气体引起的氧化腐蚀。
第一空气/燃料预热通道10和第一燃烧气体通道20和第二燃烧气体通道21在它们之间具有可变的空间，以进行适当热交换。这样，可以插入由金属按照使压降很小的方式形成的热转移增强材料，来提高热交换效率。此外，可插入支撑件来保持上述空间达到预定水平并提高热转移。金属支撑件可以由球形金属、具有预定格尺寸的金属网、或编织的金属形成，防止气流产生不平衡沟流，以引导平稳流体。这样，可以选择在高温下不变形、不热膨胀和不会由于表面氧化而腐蚀的金属材料，较好的，使用不锈钢制成的产品。
重整器的燃料转化的催化反应单元由两个重整反应部分、在两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分和优选的氧化反应器组成。这些部分中，首先说明重整反应部分。即两个重整反应部分各自包括原料/水预热器32，以预热从原料/水进口3供给的原料和水，原料/水过热器33使预热的原料和水过热，而重整反应器36对过热的原料和水进行重整反应。
具体地，从原料/水进口3供给的原料和水通过原料/水通道30和31通入重整管，在原料和水向上运动的同时，用原料/水预热器32和原料/水过热器33使它们预热和过热。该预热和过热过程通过与在重整反应部分周围形成的第一和第二燃烧气体通道20和21的热交换，再通过与在两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分的热交换来进行。原料/水预热器32和原料/水过热器33中填充有陶瓷球，其直径应使压降很小。陶瓷填料形状为球形、薄片或圆柱体。较好地，为了稳定流体流动，可以使用球形陶瓷填料，其直径在填充空间的1/10至1/3尺寸范围，不超过10％的误差范围。此外，考虑到热交换效率，较好地，可以使用只由一种主要组分如氧化铝、氧化硅或氧化镁，或由含选自氧化铝、氧化硅、氧化镁和它们的组合的主要组分的混合物，与辅助组分组成的填料产品。原料/水预热器32和原料/水过热器33与第一和第二燃烧气体通道20和21以及水煤气转换反应部分进行两次热交换，以实现优化热交换效率。
将通过过热器33的原料供给重整反应器36，并与反应器中的水蒸汽重整催化剂接触，进行重整反应，转化为含氢、一氧化碳、二氧化碳和水的重整反应的重整产物。引起上述反应的重整催化剂包括例如Ni-基水蒸汽重整催化剂或含至少0.01重量％贵金属如Pt或Ru的Ni-基水蒸汽重整催化剂。考虑到压降以及管中反应性，该重整催化剂的粒径较好在限定重整反应部分的空间的1/10至1/3尺寸范围。
将通过这两个重整反应部分形成的重整反应的重整产物供给在两个管之间的水煤气转换反应部分，水煤气转换反应部分包括第一重整反应产物通道37和第二重整反应产物通道38，进行有效的热交换，使通过重整反应部分的重整反应产物的温度下降到预定温度，还包括水煤气转换反应器39，将上述重整反应产物的一氧化碳浓度降低到预定水平或更低。
第一重整反应产物通道37和第二重整反应产物通道38的作用类似于两个重整反应部分中的预热器和过热器，用来通过合适的热交换降低通过重整反应部分产生的重整反应产物的温度，因此，这两个通道中填充有陶瓷球，如原料/水预热器32和原料/水过热器33，陶瓷球直径应使压降很小。陶瓷填料形状为球形、薄片或圆柱体。具体地，为了稳定流体流动，可以优选使用球形陶瓷填料，其直径在填充空间的1/10至1/3尺寸范围，不超过10％的误差范围。考虑到热交换效率，较好地，可以使用只由一种主要组分如氧化铝、氧化硅或氧化镁，或由含选自氧化铝、氧化硅、氧化镁和它们的组合的主要组分的混合物，与辅助组分组成的填料产品。使用这样的内部材料能够使热转移效率提高，热量被储存或温度均匀保持在预定范围。
该重整反应产生的重整反应产物通过第一重整反应产物通道37和第二重整反应产物通道38后温度降低，将它们供给水煤气转换反应器39。上述重整产物在与水煤气转换催化剂接触时进行水煤气转换反应，使该重整产物的一氧化碳浓度从7-15％下降到0.3-1.0％。这样，引起上述反应的水煤气转换催化剂包括例如Fe-Cr-基高温转换催化剂、Cu-Zn-基低温转换催化剂、或含至少0.01重量％贵金属如Pt或Pd的水煤气转换催化剂。考虑到压降以及管中反应性，该催化剂的粒径在限定水煤气转换反应部分的空间的1/10至1/3尺寸范围。
通过水煤气转换反应部分产生的水煤气转换重整产物通过第一和第二水煤气转换重整产物通道40和41合并为一股流体向外排出，通过水煤气转换重整产物/空气通道42与用于优先氧化所需的空气混合，达到适合优先氧化的温度，然后通入优先氧化反应器43。供给的水煤气转换重整产物与优先氧化反应器43中的优先氧化催化剂接触时，发生优先氧化，使从水煤气转换反应器排出的重整产物中一氧化碳浓度从0.3-1.0％下降到10ppm或更低。此时，优先氧化催化剂含有至少0.05重量％的一种或两种选自Pt、Ru和Au的组分，考虑到压降以及管中反应性，催化剂的粒径在限定水煤气转换反应部分的空间的1/10至1/3尺寸范围。由此获得的水煤气转换重整产物通过出口5排出。
本发明中，重整装置还包括在其外部的热交换器，用其供给的水进行热交换，因此，从最后排出的废气2回收热量。从而增加总的热效率。即，将6个圆柱管整合，因此实现了用于优化热交换的网。这样的结构的优点是因为在燃烧部分和重整部分没有形成热流的停滞空间，因此提高了效率。
此外，结合附图说明本发明的重整装置的操作。
图1所示是本发明第一实施方式的小型圆柱形重整装置的内部结构。本发明的小型圆柱形重整装置中进行两个过程，即燃烧过程和重整过程。对燃烧过程，从进口1供给的空气和燃料被预热，用燃烧器11在燃烧室14内燃烧，产生热量，然后通过燃烧气体分配器15均匀分配到第一和第二燃烧气体通道20和21。在通过上述通道20和21的同时，燃烧气体将热量传递到重整反应器36、原料/水过热器33、水预热器32以及第一空气/燃料预热通道10，然后通过废气出口2排出。
对重整过程，从进口3供给的原料和水通过第一和第二废气通道30和31通入原料/水预热器32，从废气以及从水煤气转换反应器回收热量，通入原料/水过热器33，从废气以及通过重整反应获得的重整反应产物回收热量，然后供给重整反应器36，进行重整反应。随后，由此获得的重整反应产物在通过第一和第二重整反应产物通道37和38的同时被冷却到合适温度，并供给水煤气转换反应器39，进行水煤气转换反应，以获得水煤气转换重整产物，然后将该产物通过第一和第2水煤气转换重整产物通道40和41被排出，通过水煤气转换重整产物/空气通道42与优先氧化所需的空气混合，供给优先氧化反应器43，除去残余的一氧化碳，最后通过水煤气转换重整产物出口5排出。
下面详细描述上述过程。将燃料装入空气/燃料进口1时，最初使用化石燃料用于重整，然后与空气混合。操作期间，主要使用燃料电池层叠中的废气，而化石燃料是辅助用品，用来控制热量。
预热的空气和热量用燃烧器11进行燃烧，该燃烧器能够安全燃烧化石燃料和燃料电池层叠的废气，产生二氧化碳和水，首先将辐射热量转移到外围的重整反应器，然后通过燃烧气体分配器15适当分配。由图4A所示的本发明小型圆柱形重整装置的横截面图可以清楚知道，主反应器由6个圆柱形管构成，包括限定出燃烧室的第一管12、包围了整个反应器的第四管18、径向位于第一管12和第四管18之间的第二管16、第五管34、第六管35和第三管17。将第一燃烧气体通道20限定在第一管12和第二管16之间的空间内，将第二燃烧气体通道21限定在第三管17和第四管18之间的空间内。在此，燃烧气体通过上述通道20和21转移热量至环境空气、重整反应器36、原料/水过热器33以及原料/水预热器32后，通过废气出口排出。由图1可见，燃烧气体通过第一和第二燃烧气体通道20和21合并为一股流体，通过废气连接通道22，然后通过废气通道23排出。
此外，从进口3供给的原料和水在两个原料/水预热器32之间被分开，通过第一和第二原料/水通道30和31，一部分供给至第二管16和第五管34之间的预热器，其余供给至第三管17和第六管35之间的预热器。因此，可以从燃烧气体以及水煤气转换反应器39回收热量。
预热后的原料供入原料/水过热器33，以从燃烧气体和从重整反应的重整产物回收热量，并将过热的原料供入重整反应器36，在与加入的水蒸汽转化催化剂接触时进行重整反应，并转变为包含氢、一氧化碳、二氧化碳、未反应的原料和过量水的重整反应的重整产物。该重整反应产物在通过第一重整反应产物通道37和第二重整反应产物通道38时将热量转移到重整反应器36和原料/水过热器33，从而降低其温度。
将适当冷却到水煤气转换反应所需温度的重整反应的重整产物供给水煤气转换反应器39，在与反应器中的水煤气转换催化剂接触同时进行水煤气转换反应。使上述重整产物的一氧化碳浓度从7-15％下降到0.3-1.0％。由水煤气转换反应器39产生的水煤气转换重整产物通过第一和第二水煤气转换重整产物通道40和41合并为一股流体，然后向外排出。排出的重整产物通过水煤气转换重整产物/空气通道42与用于优先氧化所需的空气4混合，达到适合优先氧化的温度，然后通入优先氧化反应器43。
随后，供给的水煤气转换重整产物与优先氧化反应器43中的优先氧化催化剂接触时，发生优先氧化，使由水煤气转换反应器获得的转换重整产物的一氧化碳浓度从0.3-1.0％下降到10ppm或更低，然后通过水煤气转换重整产物出口5排出。
图2所示是本发明第二实施方式的小型圆柱形重整装置的内部结构的纵向剖面图，其中，优先氧化反应器43的位置不同于图1，以提高空间使用和热交换效率。
即，图1中优先氧化反应器43在重整装置的外部，而在图2中位于第一空气/燃料预热通道10之间。在第一空气/燃料预热通道10之间形成优先氧化反应器43时，加速了在优先氧化反应器43和第一空气[/燃料]预热通道10之间的热交换，因此提高了系统的总效率。
图4B是根据第二实施方式的小型圆柱形重整装置的横截面图。如图4B所示，当通入的空气和燃料被供给至第一管12、第七管44和第八管45中的预热区时，然后通过空气/燃料预热通道10，从优先氧化反应器43以及废气中回收热量。上述通道可以被控制在它们的空间内，用于适当的热交换，在这些通道中可插入能提高热交换效率同时又不会降低压力的金属材料。
即，使用水煤气转换反应器39产生的水煤气转换重整产物合并成一股流体，通过通道40和41，然后供给优先氧化反应器43。供给的水煤气转换重整产物在装有优先氧化催化剂的优先氧化反应器43中进行优先氧化，使转换重整产物的一氧化碳浓度从0.3-1.0％下降到10ppm或更低，然后通过重整产物出口5排出。
图3所示是本发明第三实施方式的小型圆柱形重整装置的内部结构的纵向剖面图。这一小型圆柱形重整装置包括燃烧反应单元和燃料-转化催化反应单元，所述燃烧反应单元包括燃烧从空气/燃料进口1供给的空气和燃料的燃烧部分，分配在燃烧部分中燃烧的燃烧气体的燃烧气体分配器15，第一和第二燃烧气体通道20和21，将分配的燃烧气体导入出口2进行排出，所述燃料-转化催化反应单元包括两个各自有重整催化剂的重整反应部分，对从原料/水进口3供给的原料和水进行重整，以及在两个重整反应部分之间形成的水煤气转换反应部分，进行水煤气转换反应，降低重整反应产生的重整反应产物的一氧化碳浓度，所述燃烧反应单元和燃料-转化催化反应单元通过6个圆柱形管完整地构造，以实现优化的热交换效率。
在上述重整装置的下部，设计了供应通过水煤气转换反应部分的水煤气转换重整产物到优先氧化反应器的路径，以及从原料/水进口3供给原料和水至重整反应部分的路径，这两个路径相互交迭，以提高热转移效率。此外，优先氧化反应器43位于上述路径的下部，用来降低通过水煤气转换反应部分的水煤气转换重整产物的一氧化碳浓度至预定水平或更低，以提高与空气/燃料进口1连通的第二空气/燃料预热通道52的热交换效率。
即，在本发明第三实施方式的重整装置中，预期通过将优先氧化反应器43放置在该重整装置的下部来提高热转移效率。这样，对获得高热转移效率的目标，应在优先氧化反应器43和第二空气/燃料预热通道52之间提供多个空气/燃料分配器51以有效分配热量。
此外，在重整装置下部形成的优先氧化反应器43可以和第二空气/燃料预热通道52组合在一起，因此，能更容易地进行这种小型燃料重整装置的装配。
图5是本发明包括热交换器的一种重整装置的示意图。即，图1所示的重整装置中还提供一个小型热交换器53，以达到在排放的废气2和供给的水54之间的热交换，由此提高总的热效率。同样，还可以在图2或图3所示的重整装置中提供一个小型热交换器53，以达到在排放的废气2和供给的水54之间的热交换，由此提高总的热效率。
本发明中，为了优化的热交换网，将各构成部件如催化剂反应器、燃烧器、热交换器等整合在一个容器内，由此制造出小型圆柱形重整装置。这样的重整装置操作时，甲烷的转化率达到94％或更高，水煤气转换反应后CO含量小于或等于0.7％，PROX后CO含量小于或等于10ppm。并且实现了高热交换效率。
此外，在热交换效率方面，通过在适合各反应的催化剂存在下进行燃烧反应的同时，在两种或更多种流体间的热交换，获得最佳热效率。这些构成部件可以整合在一个反应器内，因此成品设备的结构尺寸紧凑，同时使热损失最小。此外，构成该设备的6个管可设计成整合在一起，因此容易加工和制造。
如上面所述，本发明提供一种小型圆柱形重整装置。根据本发明用于燃料电池发电装置的小型圆柱形重整装置，可以将重整反应器、水煤气转换反应器(高温或低温)、燃烧器、热交换器、水蒸汽发生器等整合在一个容器内，因此制造一种能体现各构成部件的最大性能的优化的热交换网。因此，制成的重整装置的优点是，它的构造使其具有最小热损失和最佳热交换效率。同样，这种重整装置设计成具有紧凑尺寸，并易于加工和制造，同时具有高的热效率。此外，简化了流体流，使停滞空间最小。考虑到所用材料由于频繁开启和停止所产生的膨胀和收缩，易于实现效率高、重量轻以及批量生产，并具有耐久性。在此，将该重整装置应用于燃料电池发电系统时，可以提高总的能效率。而且，由于该重整装置为轻质的，能根据最初的启动时间或操作容量变化来迅速操作。通过容易实现批量生产和耐久性的设计，还能使重整装置实施工业化。
虽然为说明的目的公开了本发明的优选实施方式，但本领域技术人员可以理解，在不偏离权利要求书揭示的本发明的范围和精神下，可以进行各种修改、增加和替代。