定向体、成形体及烧结体的制造方法以及永磁铁的制造方法.pdf

本发明提供一种永磁铁的制造方法，其通过组合磁场中具有更相等的结晶方位关系的合金原料粉末的结晶断面，使之具有极高的定向性。在本发明之中，将合金原料粉末P填充到模腔22内，边在模腔内搅拌合金原料粉末边在磁场中定向，将该定向后的工件在磁场中压缩成形为规定形状。

1、  一种定向体的制造方法，其特征在于：包括把在磁场或电场中极化的粉末填充到填充室中，边在该填充室内搅拌粉末边在磁场或电场中定向的工序。

2、  一种成形体的制造方法，其特征在于包括下述工序：第1工序，其将磁场或电场中极化的粉末填充到填充室内，边在该填充室内搅拌粉末边在磁场或电场中定向；第2工序，其将该定向后的粉末在磁场或电场中压缩成形。

3、  一种烧结体的制造方法，其特征在于包括下述工序：第1工序，其将磁场或电场中极化的粉末填充到填充室内，边在该填充室内搅拌粉末边在磁场或电场中定向；第2工序，其将该定向后的粉末在磁场或电场中压缩成形；可在第2工序基础上追加或取而代之进行第3工序，其将定向后的工件或成形后的工件烧结。

4、  一种永磁铁的制造方法，其特征在于包括：定向工序，其将合金原料粉末填充到填充室内，边在该填充室内搅拌合金原料粉末边在磁场中定向；成形工序，其将该定向后的工件在磁场中压缩成形为规定形状。

5、  根据权利要求4所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：在前述合金原料粉末中以规定的混合比例添加润滑剂，混合后填充到填充室中。

6、  根据权利要求4或5所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：前述成形工序用单轴加压式压缩成形机进行，其成形压力在0.1t/cm²～1t/cm²的范围内设定。

7、  根据权利要求6所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：还包括利用静水压成形法将从前述成形工序获得的成形体再次成形的成形工序。

8、  根据权利要求4或5所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：用静水压成形机进行前述成形工序，其成形压力在0.3t/cm²～3.0t/cm²范围内设定。

9、  根据权利要求4至8任一项所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：包括在前述成形工序基础上增加或取代前述成形工序的烧结工序，烧结定向后的工件或压缩成形后的工件。

10、  根据权利要求5所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：作为前述润滑剂使用固体润滑剂，其混合比在0.02wt％～0.1wt％范围内设定。

11、  根据权利要求5所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：作为前述润滑剂使用液体润滑剂，其混合比在0.05wt％～5wt％范围内设定。

12、  根据权利要求5所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：作为前述润滑剂使用按照规定配比混合了固体润滑剂及液体润滑剂的润滑剂。

13、  根据权利要求4～12任一项所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：前述合金原料粉末使用的是通过速冷法制造出的稀土类磁铁专用的粉末。

14、  根据权利要求4～13任一项所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：用非磁性材料构成的搅拌装置进行前述填充室内的合金原料粉末的搅拌。

15、  根据权利要求4～14任一项所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：前述定向工序及成形工序至少一方在静态磁场中进行，磁场的强度设定在5～30kOe范围内。

16、  根据权利要求4～14任一项所述的永磁铁的制造方法，其特征在于：前述定向工序及成形工序至少一方在脉动脉冲磁场中进行，磁场强度设定在5～50kOe范围内。

定向体、成形体及烧结体的制造方法以及永磁铁的制造方法
技术领域
本发明涉及定向体、成形体及烧结体的制造方法以及永磁铁的制造方法，更具体而言，涉及制作Nd-Fe-B系永磁铁时使用的方法。
背景技术
永磁铁，尤其是Nd-Fe-B系的烧结磁铁(所谓钕磁铁)，由于其是通过组合铁与廉价、资源丰富、可稳定供给的Nd-B元素构成的，在可廉价制造出的同时，还具有高磁特性(最大能积是铁氧体系磁铁的10倍左右)，因而被用于电子设备等各种产品，近年来，在油电混用型汽车用的马达及发电机上的采用也取得了进展。
众所周知，粉末冶金法是Nd-Fe-B系烧结磁铁的制造方法之一，该方法首先按规定的组分比配比Nd-Fe-B，通过熔化、铸造制作出合金原料，例如用氢化裂解工序先行粉碎，继而用射流碾磨微粉化工序微粉化，获得合金原料粉末。接着使获得的合金原料粉末在磁场中定向(磁场定向)，通过在外加磁场的状态下压缩成形，获得成形体。并使该成形体在规定的条件下烧结即可制作出烧结磁铁。
作为磁场中的压缩成形法，通常可使用单轴加压式压缩成形机，该压缩成形机把合金原料粉末填充到模具的贯通孔内形成的模腔中，利用上下一对冲头从上下方向上加压(冲压)使合金原料粉末成形，但存在下述问题：在用一对冲头压缩成形时，因填充在模腔内的合金原料粉末中的微粉间的磨擦及合金原料粉末和安装在冲头上的模具壁面间的磨擦，无法获得高定向性，无法实现磁特性的提高。
为此出现了一种压缩成形方法，其在把合金原料粉末填充到模腔中之后当磁场定向时，使上冲头及下冲头中的至少一方在加压方向上振动。该压缩成形法由于通过边用上冲头或下冲头使合金原料粉末振动边外加磁场，使填充在模腔中的合金原料粉末中微粒间的磨擦从静态磨擦变为动态磨擦，通过减少合金原料粉末中的微粒间的磨擦提高合金原料粉末的流动性，即可使合金原料粉末向与磁场定向方向一致的形态移动，因而可提高定向性(专利文献1)
专利文献1：国际公开2002/60677号公报(参照权利要求范围)
发明内容
发明要解决的课题
然而，上述压缩成形方法存在以下问题：由于磁场定向时仅使上冲头及下冲头中的任意一方振动，因而模腔内的合金原料粉末的微粒间的位置关系与填充到模腔中时相比几乎没有变化。因此当磁场定向方向上彼此相邻的合金原料粉末的微粒间的结晶断面(由于Nd-Fe-B的烧结磁铁的合金原料粉末是通过配比Nd、Fe、B，熔化、合金化后加以粉碎制作出的，在该合金原料粉末的表面上形成了结晶断面)不一致的情况下，导致合金原料粉末的微粒间留有间隙，合金原料粉末的易磁化轴与磁场定向方同不一致，若在该状态下压缩成形，定向必然紊乱。
为此，鉴于上述各点，本发明的目的在于提供一种定向体、成形体及烧结体的制造方法以及永磁铁的制造方法，其通过组合磁场或电场中具有更相等的结晶方位关系的粉末结晶断面即可制作出具有极高定向性的定向体、成形体及烧结体。
解决课题的手段
为了解决上述课题，权利要求1所述的定向体的制造方法，其特征在于：包括把在磁场或电场中极化的粉末填充到填充室中，边在该填充室内搅拌粉末边在磁场或电场中定向的工序。
若采用本发明，由于在把粉末磁场或电场定向时，是在磁场或电场中搅拌填充室内的粉末的，因而填充室内的粉末微粒间的位置关系从填充到填充室内时的状态发生了改变，在组合磁场或电场定向方向上的结晶断面的过程中，可组合出具有更加相等的结晶方位关系的结晶断面的机会增多，由于具有相等结晶方位关系的结晶断面一旦结合，即形成牢固结合链，因而通过结晶断面在磁场定向方向上无间隙地结合在一起，即可获得具有高定向性的定向体。
此外，为了解决上述课题，权利要求2所述的成形体的制造方法，其特征在于包括下述工序：第1工序，其将磁场或电场中极化的粉末填充到填充室内，边在该填充室内搅拌粉末边在磁场或电场中定向；第2工序，其将该定向后的粉末在磁场或电场中压缩成形。
若采用本发明，由于是通过磁场或电场中的搅拌，具有相等方位关系的结晶断面彼此间结合的状态下把粉末压缩成形的，因而可获得具有高定向性的成形体，同时由于具有相等结晶方位关系的结晶断面彼此牢固结合，因而可在低成形压力下获得高密度成形体，成形体的强度增强，次品的发生率下降。
此外，为了解决上述课题，权利要求3所述的烧结体的制造方法，其特征在于包括下述工序：第1工序，其将磁场或电场中极化的粉末填充到填充室内，边在该填充室内搅拌粉末边在磁场或电场中定向；第2工序，其将该定向后的粉末在磁场或电场中压缩成形；可在第2工序基础上追加或取而代之的第3工序，其将定向后的工件或成形后的工件烧结。
若采用本发明，通过磁场或电场中的搅拌，例如由于经第2工序获得的成形体是在粉末的密度不一致性降低状态下压缩成形的，因而在烧结该成形体的情况下，可降低收缩量的不一致。
为了解决上述课题，权利要求4所述的永磁铁的制造方法，其特征在于还包括：定向工序，其将合金原料粉末填充到填充室内，边在该填充室内搅拌合金原料粉末边在磁场中定向；成形工序，其将该定向后的工件压缩成形为规定形状。
若采用本发明，由于在将合金原料粉末磁场定向时是边外加磁场边在填充室内搅拌合金原料粉末的，因而填充室内的合金原料粉末微粒间的位置关系从填充到填充室内的状态发生了改变，组合具有更加相等的结晶方位关系的合金原料粉末的结晶断面的机会增多，并且由于具有相等的结晶方位关系的结晶断面间一旦结合即形成牢固的结合链，就如同棒状那样，在磁场定向方向上结晶断面彼此无间隙地结合，在该状态下压缩成形即可成为定向性毫无紊乱的高密度成形体(永磁铁)，获得高磁性永磁铁。
在上述权利要求4所述的发明中，也可在前述合金原料粉末中以规定的混合比例添加润滑剂，混合后填充到填充室中。这样一来，在将合金原料粉末磁场定向时，可通过边外加磁场边在填充室内搅拌合金原料粉末，使填充室内的合金原料粉末微粒间的位置关系从填充到填充室内的状态发生改变，以及通过在合金原料粉末中添加润滑剂，提高合金原料粉末的流动性，此二者相结合，即可进一步增多组合出具有更加相等的结晶方位关系的合金原料粉末的结晶断面的机会。
前述成形工序用单轴加压式压缩成形机进行，其成形压力可在0.1t/cm²～1t/cm²的范围内设定。当成形压力小于0.1t/cm²时，成形体不具备足够的强度，例如当从压缩成形机的模腔中拔出时会发生破裂。另外，当成形压力大于1t/cm²时，由于巨大的成形压力施加于模腔内的合金原料粉末之上，会在使定向崩溃的同时进行成形，同时成形体上有可能产生细纹及裂缝。
在此情况下，如果还包括利用静水压成形法将从前述成形工序获得的成形体再次成形的成形工序，则可进一步提高成形体的密度，从而降低细纹及裂缝的发生。
另外，用静水压成形机进行前述成形工序，其成形压力可在0.3t/cm²～3.0t/cm²范围内设定。当成形压力小于0.3t/cm²时，不具备足够的强度，易发生细纹及裂缝。另外，当成形压力大于3.0t/cm²时，装置的密封部分破损，缺乏实用性。
若包括在前述成形工序基础上增加或取代前述成形工序的烧结工序，烧结定向后的工件或压缩成形的工件，则可获得具有高定向性及磁特性的烧结磁铁(永磁铁)。
当作为前述润滑剂使用固体润滑剂的情况下，其混合比最好在0.02wt％～0.1wt％范围内设定。如果小于0.02wt％，有可能因合金原料粉末的流动性未提高而导致定向性未能提高，另外，当大于0.1wt％时，在烧结定向后的工件及成形后的工件时，因受到内部残留的碳的影响导致永磁铁的顽磁力低下。
另外，当作为前述润滑剂使用液体润滑剂的情况下，其混合比最好在0.05wt％～5wt％范围内设定。当小于0.05wt％时，有可能因合金原料粉末的流动性未提高而导致定向性未能提高，另外，当大于5wt％时，当大于0.1wt％时在烧结定向后的工件及成形后的工件时，因受到内部残留的碳的影响导致永磁铁的顽磁力低下。
还有，作为前述润滑剂如果使用按照规定配比混合了固体润滑剂及液体润滑剂的润滑剂，则润滑剂就可进入到合金原料粉末的各个角落，由于有更好的润滑效果，因而可获得更高的定向性，成为高磁特性的永磁铁。
前述合金原料粉末若使用的是通过速冷法制造出的稀土类磁铁专用的粉末，由于合金原料粉末呈棱角状的颗粒形，因而可增大结晶断面的面积，缩小合金原料粉末微粒间的间隙，可组合出具有更相等的结晶方位关系的合金原料粉末的结晶断面的机会增多，此二者相结合，则可极大地提高定向性。
最好用非磁性材料构成的搅拌装置进行前述填充室内的合金原料粉末的搅拌。这样即可在磁场中搅拌合金原料粉末时，防止合金原料粉末附着到搅拌装置上而使合金原料粉末的搅拌不充分。
前述定向工序及成形工序至少一方在静态磁场中进行，磁场的强度最好设定在5～30kOe范围内。磁场强度若小于5kOe，则无法获得高定向性且高磁特性的工件，另外，若大于30kOe，由于磁场发生装置过大，缺乏实用性。
另外，前述定向工序及成形工序至少一方在脉动脉冲磁场中进行，磁场强度最好设定在5～50kOe范围内。这样即可通过搅拌及成形合金磁性粉末时对合金原料粉末本身施加振动，进一步提高定向性。不过如果磁场强度小于5kOe，则无法获得高定向性且高磁特性的工件。另外，如果大于50kOe，由于磁场发生装置过大，缺乏实用性。
发明效果
正如上文所述，本发明具有以下效果：可获得在磁场或电场中，具有相等的结晶方位关系的粉末的结晶断面彼此毫无间隙地结合的，具有极高定向性的定向体、成形体及烧结体以及永磁铁。
具体实施方式
下面参照图1～图5加以说明。1是压缩成形机，其适用于本发明的稀土类永磁铁，尤其适用于制造Nd-Fe-B系的烧结磁铁(含定向体、成形体)。压缩成形机1是加压方向(冲压方向)垂直于磁场定向方向的单轴加压式的机器，具有受机脚11支持的底板12。底板12的上方配置有模具2，模具2受贯穿底板12的多根支柱13支持，各支柱13的另一端与设置在底板12下方的连接板14相连。连接板14与具有公知结构的油压缸的活塞杆15连接。这样即可通过使下部油压缸动作，升降连接板14，使模具2在上下方向上(加压方向Y)灵活移动。
在模具2的大致中央部位上形成上下方向的贯通孔21，垂直设置的下冲头31可从其下侧在底板12上面的大致中央部位向上插入贯通孔21，若通过动作下部油压缸使模具2下降，即可因下冲头31插入贯通孔21内，在贯通孔21内形成模腔(填充室)22。对于模腔22，具有公知结构的供粉装置(未图示)可灵活进退，可利用该供粉装置给模腔22内填充预先称量出的后述的合金粉末。
模具2的上方配置有与底板12相向的模具架16。在模具架16的下面可插入模腔22的位置上设有上冲头32。此外，在模具架16的角部形成上下方向的贯通孔，各贯通孔内插穿了一端固定在模具2上面的导向杆17。此外，模具架16的上面连接着驱动手段，例如具有公知结构的油压缸(未图示)的活塞杆18，一使该油压缸动作，在导向杆17的导向下，模具架16灵活升降，进而言之，冲头32在上下方向(加压方向)上灵活移动。可插入在上下方向上灵活移动的模具2的贯通孔21内。这样即可在压缩成形时，利用上下一对冲头31、32在模腔22内压缩合金原料粉末P，获得成形体(成形工序)。
此外，为使模腔22内的合金原料粉末P磁场定向，在模具2的外周上设有磁场发生装置4。磁场发生装置4以从两侧夹持模具2的形态对称性配置，具有用碳素钢、软钢、纯铁及珀明德磁合金等透磁率高的材料制作的一对支架41a、41b。两个支架41a、41b上缠绕着线圈42a、42b，通过给线圈42a、42b通电，即可在与加压方向(上下方向Y)垂直的方向X上产生静态磁场，这样即可使填充在模腔22内的合金原料粉末P定向。
合金原料粉末P可按照下述方法制作，即，按规定的组合比配比Fe、B、Nd，用速冷法，例如首先用脱模铸造法制作出0.05mm～0.5mm的合金。另外也可用离心铸造法制作出5mm厚的合金，配比时还可少量添加Cu、Zr、Dy、Al及Ga。接着用公知的氢化裂解工序将制作出的合金初步粉碎，继而用射流碾磨微粉化工序在氮气气氛中微粉化，获得平均粒径2～10μm的合金原料粉末。在此情况下，如用速冷法，由于合金原料粉末P呈棱角形的颗粒状，因而可增大单一结晶断面的面积，缩小合金原料粉末P彼此的间隙。
此处，正如上文所述是在把制作出的合金原料粉末P填充到模具2的贯通孔21内形成的模腔22中后，通过用上下一对冲头31、32从上下方向上加压将合金原料粉末P压缩成形的，此时，需通过获得高定向性来提高磁特性。在本实施方式中，为了提高合金原料粉末P的流动性，采用的是在合金原料粉末P中以规定的混合比例添加润滑剂，使该润滑剂覆盖合金原料粉末P的表面。
对于润滑剂，可使用不会损伤模具的粘性低的固体润滑剂及液体润滑剂。作为固体润滑剂可列举出的有层状化合物(MoS₂、WS₂、MoSe、石墨、BN、CFx等)、软金属(Zn、Pb等)、硬物质(金刚石粉末、TiN粉末等)、有机高分子(PTEE系、尼龙系脂肪族系、高级脂肪族系、脂肪酸酰胺系、脂肪酸酯系、金属皂系等)，但最好使用硬脂酸锌、乙烯酰胺、氟化乙烷系润滑脂。
另外，作为液体润滑剂，可列举的有天然油脂材料(蓖麻子油、椰子油、棕榈油等植物油、矿物油、石油系油脂等)，有机低分子材料(低级脂肪族系、低级脂肪酸酰胺系、低级脂肪酸酯系)，最好使用液状脂肪酸、液状脂肪酸酯、液状氟系润滑剂，液体润滑剂可与界面活性剂一道使用，还可用溶剂稀释后使用，由于烧结后残留的润滑剂的残留碳成分会使磁铁的顽磁力下降，因而最好使用便于在烧结工序中去除的低分子量的物质。
此外，当在合金原料粉末P中添加固体润滑剂的情况下，应以0.02wt％～0.1wt％的混合比例添加。如小于0.02wt％，无法提高合金原料粉末P的流动性，导致定向性不能提高。另外，如果大于0.1wt％，在获得烧结磁铁时，由于受残留在该烧结磁铁中的碳的影响，顽磁力下降。此外，当在合金原料粉末P中添加液体润滑剂的情况下，应以0.05wt％～5wt％范围内的比例添加。如果小于0.05wt％，无法提高合金原料粉末的流动性，有可能导致不能提高定向性，另外，如果大于5wt％，在获得烧结磁铁时，由于受残留在该烧结磁铁中的碳的影响，顽磁力下降。如果添加固体润滑剂和液体润滑剂两种润滑剂，润滑剂可进入到合金原料粉末的各个角落，由于具有更好的润滑效果，因而可获得更好的定向性。
此外，本实施方式设有可在模腔22内灵活进退的搅拌装置5，在把合金原料粉末P填充到作为填充室的模腔22内之后，利用上下一对冲头31、32进行压缩成形(成形工序)，在此之前首先通过给磁场发生装置4的各个线圈42a、42b通电，在产生静态磁场的状态下(磁场中)边搅拌模腔22内的合金原料粉末P边进行磁场定向(定向工序)。
搅拌装置5具有与模具2的上面平行设置的支持板51，在支持板51的上面设有具有公知结构的液压缸52。在向支持板51的下侧突出的液压缸52的活塞杆52a上安装了具有公知结构的空气驱动型马达53，配置为位于活塞杆52a长度方向轴线上的马达53的旋转轴53a上安装了旋转叶片54(旋转搅拌)，旋转轴53a及旋转叶片54构成搅拌装置。旋转叶片54是螺旋翼(螺旋桨叶片)式的构件，旋转轴53及旋转叶片54用非磁性材料，例如18-8不锈钢制成。由于将旋转轴53a以及旋转叶片54设定为用非磁性材料制作，因而在磁场中搅拌合金原料粉末时，可防止合金原料粉末P附着到搅拌装置上，使合金原料粉末P的搅拌不充分，磁场出现紊乱。
支持板51安装在向垂直于上下方向X的方向延伸的两条导轨55上，通过使支持板51沿导轨55滑动，搅拌装置5即可对模腔22灵活进退。在此情况下，供粉装置也可安装在同一导轨55上，对于模腔22灵活进退。并且如果用设置在导轨55上的档块(未图示)使之停止，则可将旋转轴53a位于上下一对冲头31、32的长度方向轴线上加以定位。此外，马达53的旋转轴53a上安装有非磁性材料制作的盖部56，当该盖部56通过使油缸52动作旋转叶片54下降到模腔22内的规定位置时，通过与模具2的上面抵接，阻塞贯通孔21的上方，具有可防止搅拌中合金粉末材料P飞到模腔22外侧的功能。
这样即可在将合金原料粉末P磁场定向时，通过在合金原料粉末P中添加润滑剂提高合金原料粉末的流动性，以及通过边外加磁场边搅拌填充在模腔22中的流动性好的合金原料粉末P，使模腔22内的合金原料粉末P的微粒间的位置关系，从填充到模腔22中的状态发生改变，此二者相结合即可增加组合出具有更相等的结晶方位关系的合金原料粉末P的结晶断面的机会，具有相等的结晶方位关系的结晶断面一旦彼此结合，即可形成牢固的结合链，使结晶断面在磁场定向方向上毫无间隙地结合在一起。通过在该状态下压缩成形，即可形成没有定向紊乱的高密度成形体M(参照图5)，由于成形体的强度增强可在降低次品产生率的同时，还可获得高磁特性的成形体M(永磁铁)。在此情况下，如果预先在模腔22内填充的合金原料粉末P中混合树脂粘合剂，则可获得高磁特性的稀土类粘结磁铁(成形体)。
下面参照图1～图5说明Nd-Fe-B系烧结磁铁的制造过程。首先，模具2及下冲头31各自的上面为一个平面，通过动作液压缸，使模具2上升到距上冲头32位于上端的待机位置(参照图1)的规定位置上，在贯通孔21内形成模腔22。接着，利用未图示的供粉装置，将预先称量并以规定的混合比例添加了润滑剂的合金原料粉末P填充到模腔22内，使供粉装置退出。在此情况下，为了防止合金原料粉末P的偏置以及留有搅拌时的活动自由度，模腔22内的合金原料粉末P的填充密度可在2.2～3.9g/cc的范围内设定(参照图2)。
接着使搅拌装置5以马达53的旋转轴53a位于上下一对冲头31、32的长度方向轴线上的形态移动(参照图2)。并通过液压缸52使马达53及盖部56下降，通过盖部56与模具2的上面面接触，阻塞贯通孔21的上面的同时，将旋转叶片54埋在模腔22内填充的合金原料粉末P内(参照图3)。在该状态下，通过给磁场发生装置4的线圈42a、42b通电，使马达53在磁场中动作，使旋转叶片54在模腔22内旋转(定向工序)。在此情况下，为了得到高定向性，可在5kOe～30kOe范围内，最好在10kOe～26kOe范围内的静态磁场中用搅拌装置5进行搅拌。如果磁场强度小于5kOe或大于30kOe，则得不到高定向性且高磁特性的工件。此外为使填充在模腔22内的合金原料粉末P完全混合，旋转叶片54的转速可在100～50000rpm范围内设定，最好是4000rpm，仅使之动作规定时间(1～5秒钟)。
这样一来，当使用现有的方法时，即便通过上冲头或下冲头施加振动，仍如图4(a)所示，在磁场定向方向上相邻的合金原料粉末P1彼此的结晶断面未结合的情况下，由于合金原料粉末P1彼此之间留有间隙，因而在磁场定向方向上与合金原料粉末P1不一致，如在该状态下压缩成形，则定向紊乱。与之相反，本实施方式中，如在外加磁场状态下，通过搅拌合金原料粉末P定向，则模腔22内的合金原料粉末P的微粒间的位置关系从填充在模腔22内的状态发生改变，组合出具有更相等的结晶方位关系的合金原料粉末P的结晶断面的机会增多，由于具有相等结晶方位关系的结晶断面间一旦结合，即形成牢固的结合链，正如图4(b)所示，结晶断面如同棒状地在磁场定向方向上毫无间隙地结合，与磁场定向方向保持一致。
接着，磁场中的合金原料粉末P的搅拌一结束，使活塞杆52a上升到旋转叶片54脱离模具2上方的位置之后，通过使搅拌装置5沿导轨55滑动退出。在此情况下，并不停止对线圈42a、42b的供电。并通过使模具架16下降，将上冲头32从贯通孔22的上侧插入贯通孔21中，在外加磁场状态下，利用上下一对冲头31、32，开始模腔22内的合金原料粉末P的压缩成形。经过规定时间后，停止给线圈42a、42b的供电，在该状态下以最大压力进行压缩成形。最后，通过使上冲头32徐徐上升徐徐减压后结束压缩成形，形成成形体M(成形工序)。这样一来，由于合金原料粉末是在结晶断面如同棒状地在磁场定向方向上毫无间隙地结合，与磁场定向方向一致的状态下压缩成形的，因而可获得没有定向紊乱的高密度的成形体M(永磁铁)，磁特性得以提高。
成形工序中的成形压力应在0.1t～1t/cm²范围内设定，如能在0.2～0.7t/cm²范围内则更好。如果成形压力小于0.1t/cm²，成形体不具备足够的强度，例如从压缩成形机的模腔22中拔出时会破裂，另外，如果成形压力大于1t/cm²，巨大的成形压力施加于模腔22内的合金原料粉末P上，将导致定向崩溃的同时进行成形，同时成形体上有可能发生细纹及裂缝。此外，成形工序中的磁场强度可在5kOe～30kOe范围内设定。如果磁场强度小于5kOe则无法获得高定向性且高磁特性的工件。另外若大于50kOe，由于磁场发生装置过大，缺乏实用性。
接着通过外加例如3kOe的反向磁场进行脱磁之后，使模具2下降到下降端，模腔22内的成形体M即被拔出到模16上面，通过使模具架16上升，把上冲头32移动到上升端后，取出成形体。最后把获得的成形体收容到未图示的烧结炉内，例如在Ar气气氛下，以规定温度(1000℃)烧结规定时间(烧结工序)，并在规定温度(500℃)Ar气气氛中进行规定时间的时效处理，即可获得烧结磁铁(Nd-Fe-B系的烧结磁铁)。
本实施方式是针对成形方向垂直于磁场方向的单轴加压式加以说明的，但并不局限于此，也可使用成形方向与磁场方向平行的成形装置。此外，在本实施方式中，作为搅拌及成形时的定向磁场，使用的是单位时间内的磁场强度不变的静态磁场，但并不局限于此，也可以使用如图6所示的单位时间内的磁场强度以一定周期变化的脉动脉冲磁场。此时，如图7所示，也可外加反向磁场。这样一来，由于可对因添加润滑剂流动性得到提高的合金磁性粉末P搅拌及成形时施加振动，因而可进一步提高定向性。在此情况下，脉冲的周期最好是1ms～2s，此外，非输出时间最好设定在500ms以下。如果超出该范围，牢固的结合链将断裂，无法获得高定向性。此外，外加脉动脉冲磁场情况下，其峰值最好设定在5～50kOe范围内。如果磁场强度小于5kOe，则无法获得高定向性且高磁特性的工件。另外，如果大于50kOe，由于磁场发生装置过大，以及装置的耐久性下降，缺乏实用性。
此外，本实施方式对于搅拌装置是针对使用螺旋翼式的旋转叶片54加以说明的(旋转搅拌)，但并不局限于此，也可在油压缸52的活塞杆52a的端部安装设有汽缸等驱动手段的矩形桨片(未图示)，使该桨片埋在合金原料粉末P中的状态下以规定周期在模腔22的整个半径方向上水平往返运动(水平搅拌)。在此情况下，也可设定为在旋转搅拌或水平搅拌时，通过使活塞杆52a上下运动，将模腔22内的合金原料粉末P充分混合。
此外，关于旋转搅拌时的旋转叶片54，只要是能对模腔22中的合金原料粉末P进行充分混合的，并无特别限定，也可以是能产生气流的，但其形状最好是不易在搅拌过程中粉碎合金原料粉末的。正如图7所示，作为旋转叶片，例如可使用在旋转轴上设置分别错位90°大致呈L形的板片54a的桨叶翼式的(参照图7(a)，设置了螺旋形叶片54b的螺状翼式的(参照图7(b)以及具有与旋转轴平行延伸的板片54c的锚翼式的(参照图7(c))，可根据所选择的旋转叶片的种类适当设定转速及搅拌时间。另外，作为搅拌装置并非仅有旋转搅拌及水平搅拌两种，还可采用在活塞杆52a的端部安装气体喷咀，用非磁性材料构成的搅拌装置，通过间断性地或连续性地喷射高压气体搅拌模腔22内的合金原料粉末P。
此外，本实施方式是针对使用单轴加压式的压缩成形机1成形粉体的情况加以说明的，但也可使用具有公知结构的使用胶模的静水压成形机(未图示)。在此情况下，把合金原料粉末P填充到胶模中之后，即可用搅拌装置5实施在磁场中搅拌的定向工序。另外，还可实施将用单轴加压式的压缩成机1经成形工序获得的成形体M再用静水压成形机二次成形的第2成形工序。这样可减少成形体的细纹及裂缝的发生率。
此外，在本实施方式中，是用压缩成形机1边在磁场中搅拌合金原料粉末P边使之磁场定向制作出定向体，继而在外加磁场的状态下通过压缩成形制作出成形体的，但也可使用其它方法，把用上述方法获得的合金原料粉末填充到上面开口的Mo制箱体中，用上述搅拌装置5在静态磁场中搅拌规定时间，使搅拌装置5退出之后并不进行脱磁，而是在箱体的上面开口处安装Mo制的盖部后，衰减磁场，接着将安装了盖部的箱体直接装入烧结炉进行烧结，制作出永磁铁(烧结体)。在此情况下，当把磁场强度设定为12kOe，使箱体呈7cm立方，把搅拌装置5的转速设为40,000rpm，把搅拌时间设为2秒获得烧结体的情况下，获得了Br＝15.01kG、(BH)max＝55.1MGOe，定向度为99％的平均磁特性。
还有，本实施方式是以制造烧结磁铁为例加以说明的，但只要是通过使磁场或电场中极化的粉末定向制作定向体，或在磁场或电场中压缩成形该定向体，或在压缩成形的基础上或取代压缩成形，烧结磁场或电场定向后的定向体或压缩成形的工件，均可适用本发明的定向体、成形体及烧结体的制造方法。例如可列举的就有把规定的粉末在磁场中成形后即可制造出烧结而成的氮化硅(Si3N4)烧结体。
实施例1
在实施例1中按照下述方法制作出Nd-Fe-B系的合金原料粉末，用以下的成形装置实施定向工序及成形工序制作出规定的成形体，接着在Ar气气氛下，以1,050℃的温度实施4个小时的烧结该成形体的烧结工序，获得Nd-Fe-B系的烧结磁铁。
<合金原料粉末>作为Nd-Fe-B系的烧结磁铁，使用组分为25Nd-3Pr-1Dy-0.95B-1Co-0.2Al-0.05Cu-0.01Ga-0.05Mo-bal.Fe的粉末，通过真空熔化，铸造制作出合金原料，例如先用氢化裂解工序初步粉碎，继而例如用射流碾磨微粉化工序微粉化，获得合金原料粉末。作为铸造条件(i)将上述合金真空熔化后，通过在厚度10mm的水冷铜制叠箱铸型(箱式铸模)中铸造制作出(叠箱铸型)，(ii)将上述合金真空熔化后在水冷旋转铜轧辊上铸造，制作出0.1mm～0.5mm的箔条(带浇注)，此外(iii)将上述合金真空熔化后，采用离心铸造法，制作出厚度30mm的铸锭(离心铸造法)。此外，在用上述方法制作出的合金原料粉末P中以0.2wt％的混合比适当添加了由硬脂酸铜、硬脂酸钴构成的固体润滑剂及由氟系润滑剂构成的液体润滑剂。
<成形工序>(i)对于成形工序，使用了图1所示的单轴加压式的压缩成形机1。压缩成形机1采用在具有7cm见方的开口部的模腔22内最大可产生16kOe的静态磁场的构成，在非活性气氛下将合金料粉末P填充到模腔22中，然后边外加16kOe的静态磁场边用下述搅拌装置搅拌规定时间(定向工序)。然后在外加磁场状态下利用上下一对冲头31、32实施压缩成形(成形工序)。此时的成形压力设定在0.5t/cm²上。并在压缩成形后外加3kOe的反向磁场，进行脱磁后从模腔22中取出成形体。
(ii)对于成形工序，将合金原料粉末P填充到具有7cm见方的模腔的静水压成形用的胶模中，边外加12kOe的静态磁场，边用下述搅拌装置搅拌规定时间。然后使搅拌装置5退出，给胶模加盖后运送到未图示的静水压成形装置中，在1t/cm²的静水压力下成形。
<搅拌装置>(i)对于搅拌装置，使用的是安装了图1所示的螺旋型的旋转叶片54的工件。将马达53的旋转轴53a以及旋转叶片54设定为用18-8不锈钢制作，将搅拌装置5移动到规定位置后，以4000rpm的转速旋转两秒钟。(ii)在未图示的油压驱动式往返传动件上安装18-8不锈钢制作的矩形桨片，以40mm行程内1秒钟往返10次的速度往返运动2秒钟。作为比较例还进行了将旋转叶片54及桨片设为用碳钢磁性材料制作的工件实施的搅拌。
图8是表示通过改变铸造条件、成形工序的条件、合金原料粉末的搅拌条件获得烧结磁铁时的磁特性及定向度的表。磁特性是用BH示踪器评估结果的平均值，定向度是用剩磁通密度的值除以10T下的饱和磁通密度得到的值。由此可知，如果在成形工序之前边在磁场中边搅拌边定向，则可获得高定向度，此时，使用非磁性材料工件的一方定向度高。在此情况下，若使用由速冷法制作的合金原料粉末，与成形方法无关，可获得98％以上的高定向度，且获得了具有最大能积54MGOe、剩磁通密度14.9kG以上，且顽磁力14kOe的高磁特性的烧结磁铁(永磁铁)。
实施例2
在实施例2中按照下述方法制作出Nd-Fe-B系的合金原料粉末，用图1所示的压缩成形机1实施定向工序及成形工序后制作出规定的成形体，接着在真空气氛下以1020℃的温度、6小时为条件，实施烧结该成形体的烧结工序，获得了Nd-Fe-B系的烧结磁铁。
作为Nd-Fe-B系永磁铁的原料，使用的是组分为25Nd-3Pr-1Dy-0.9B-1Co-0.2Al-0.05Cu-0.01Ga-0.05Mo-bal.Fe的材料，真空熔化后在水冷旋转铜轧辊上铸造，制作出0.1mm～0.5mm的箔条(脱模)，先用氢化裂解工序初步粉碎该制作出的合金原料，继而用射流碾磨微粉化工序微粉化，获得合金原料粉末。
此外，将压缩成形机1设定为可对具有7cm见方的开口部的模腔22产生最高16kOe的静态磁场，在非活性气体气氛下将合金原料粉末P填充到模腔22中。然后在16kOe的静态磁场中用搅拌装置5搅拌(定向工序)。作为合金原料粉末的搅拌，与实施例1相同，使用安装了18-8不锈钢制作的螺旋型旋转叶片的工件(参照图1)，以20000rpm的转速旋转搅拌2秒钟。然后，边外加磁场边用上下一对冲头进行压缩成形(成形工序)。此时的成形压力设为规定值。并在压缩成形后外加3kOe的反向磁场进行脱磁后，从模腔中取出成形体。作为比较例，制作了不在磁场中搅拌合金原料粉末即成形并烧结的工件。
图9是改变压缩成形时的成形压力，在各种成形压力下获得100个烧结磁铁时的磁特性的平均值，以及裂缝、缺陷、细纹等的次品检查中查出的次品率的评估表。由此可知，通过磁场中的旋转搅拌，具有相等结晶方位关系的结晶断面彼此结合，在磁场定向方向上毫无间隙地一致，通过在该状态下实施成形工序，获得了高磁特性的烧结磁铁。此外，由于具有相等结晶方位关系的结晶断面彼此牢固结合，成形体自身的强度增加，次品的发生率也很低。而即便在实施旋转搅拌的情况下，成形压力2.0t/cm²时定向紊乱。
在与上述实施例2相同的条件下制作了100个成形体M，把该成形体M装入胶袋后放入静水压成形装置，以1t/cm²的压力成形。然后用与上述实施例2相同的条件进行烧结，烧结后实施裂缝、缺陷、细纹等次品检查时，次品率为0％。此时烧结磁铁的磁特性与实施例2的等同。
实施例3
在实施例3中，用与实施例2相同的方法制作出合金原料粉末，以与实施例2相同的条件，用图1所示的压缩成形机，边用搅拌装置5在磁场中搅拌边进行磁场定向后实施压缩成形，用与实施例2相同的条件进行烧结获得烧结磁铁。在此情况下，将成形压力设定为0.3tcm²，并改变定向工序及成形工序中的磁场的种类及磁场的强度。
图10是表示通过改变磁场的种类和磁场的强度获得100个烧结磁铁时的磁特性的平均值的表。由此可知，在脉动脉冲磁场下，峰值磁场强度为10kOe以上，定向度大于95％。另外，静态磁场情况下，磁场为5kOe以上，定向度大于95％。
实施例4
在实施例4中，用以下方法制作出Nd-Fe-B系的合金原料粉末，以规定的混合比例添加润滑剂并混合后，通过用图1所示的压缩成形机1实施定向工序及成形工序制作出规定的成形体，接着在真空气氛下，以1020℃的温度、6小时为条件，实施烧结该成形体的烧结工序，获得Nd-Fe-B系烧结磁铁。
作为Nd-Fe-B系永磁铁的原料，使用的是组分为25Nd-3Pr-1Dy-0.95B-1Co-0.2Al-0.05Cu-0.01Ga-0.05Mo-bal.Fe的材料，真空熔化后在水冷旋转铜轧辊上铸造，制作出0.1m～0.5mm的箔条(脱模)，先用氢化裂解工序初步粉碎该制作出的合金原料，继而用射流碾磨微粉化工序微粉化，获得合金原料粉末P后，在合金原料粉末P中作为润滑剂以规定的混合比例添加固体润滑剂、液体润滑剂或者固体润滑剂及液体润滑剂并混合之。作为固体润滑剂使用纯度为99％，平均粒径为10μm的硬脂酸锌，另外，作为液体润滑剂，使用的是在以均等比例混合了纯度为99.9％的脂肪酸酯系和石油系溶剂中以1wt％的混合比例添加了界面活性剂的润滑剂。
压缩成形机1采用可对具有7cm见方的开口部的模腔22产生最高16kOe的静态磁场的结构，在非活性气体气氛下，将合金原料粉末P填充到模腔22中。然后在16kOe的静态磁场中用搅拌装置5搅拌(定向工序)。作为合金原料粉末P的搅拌，使用的是安装了18-8不锈钢制作的螺旋型旋转叶片的工件(参照图1)，以60000rpm的转速旋转搅拌3秒钟。然后边外加磁场边用上下一对冲头进行压缩成形(成形工序)。此时的成形压力设定为0.5t/cm²。并在压缩成形后外加3kOe的反向磁场，进行脱磁后从模腔中取出成形体。
图12是表示通过改变润滑剂的种类及混合比例，在上述成形压力下获得100个烧结磁铁时的磁特性的平均值及定向度的表。而定向度是用10T时的剩磁通密度的值除以饱和磁力线密度后得到的值。由此可知，当作为润滑剂使用了固体润滑剂的情况下，如果以0.02wt％的比例添加则可提高定向度，并可提高表示磁特性的最大能积以及剩磁通密度，当以1wt％的比例添加时，获得99％的高定向度，得到最大能积55MGOe以上，剩磁通密度14.9kG、且顽磁力约14.0kOe的高磁特性的永磁铁。但是当以0.2wt％的比例添加固体润滑剂时，虽可获得高定向度，但由于受到残留碳(润滑剂的灰分)的影响，顽磁力下降。
此外，作为润滑剂使用液体润滑剂的情况下，如果以0.05wt％的比例添加，则定向度提高，而且表示磁特性的最大能积以及剩磁通密度提高，当以3wt％比例添加时，可获得99％的高定向度，获得最大能积56.3MGOe以上、剩磁通密度15.0kG、且顽磁力约14.0kOe的高磁特性的永磁铁。但是当以5wt％的比例添加时，虽可获得高定向度，但顽磁力有一定程度下降，因而如果添加比例大于5wt％，则由于受到残留碳的影响，顽磁力逐渐下降。
从中还可知，当作为润滑剂使用按规定比例分别混合固体润滑剂及液体润滑剂的材料的情况下，可获得更高的定向性，获得了高磁特性的永磁铁。
附图说明
图1是实施本发明的制造方法的成形装置处于待机位置的说明图。
图2是图1所示的成形装置的动作说明图。
图3是图1所示的成形装置的动作(定同工序)说明图。
图4(a)是现有技术的磁场定向说明图。(b)是本发明的搅拌磁场定向的说明图。
图5是图1所示的成形装置的动作(成形工序)说明图。
图6是脉动脉冲磁场说明图。
图7是脉动脉冲磁场变形用例的说明图。
图8(a)～(c)是搅拌装置中使用的旋转叶片的其它方式。
图9是表示用实施例1制作出的永磁铁的磁特性及定向度的表。
图10是表示用实施例2制作出的永磁铁的磁特性、定向度、次品发生率的表。
图11是表示用实施例3制作出的永磁铁的磁特性的表。
图12是表示用实施例4制作出的永磁铁的磁特性及定向度的表。
图中标号说明
1、压缩成形机，2、模具，21、贯通孔，22、模腔，31、32、冲头，4、磁场发生装置，5、搅拌装置，54、旋转叶片，56、盖部，P、合金原料粉末。